Molecular Geochemical Characteristics of Source Rocks in the 5th Member of Upper Triassic Xujiahe Formation, Xinchang Gas Field, West Sichuan Depression
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摘要: 上三叠统须家河组五段是川西坳陷新场气田勘探的热点层系之一.对新场须五段泥质烃源岩进行了分子地球化学分析，结果表明：新场须五段泥岩可溶抽提物姥植比介于0.26~1.70之间，C27-C29规则甾烷中C27和C29甾烷相对含量平均值分别为31.2%和44.6%，伽马蜡烷/C30藿烷比值介于0.11~0.34，MPI1、F1和4-/1-MDBT均与成熟度呈正相关.新场须五段泥岩有机质生源中，陆源高等植物略占优势，但低等水生生物和藻类也具有一定的贡献；泥岩主要沉积于湖泊环境，部分沉积于缺氧的盐水环境.成熟度对一些芳烃化合物指标具有明显影响，成熟度超过1.25%的煤系烃源岩样品的三芴系列和成熟度超过1.2%的样品的MDBTs/MDBFs比值不能直接用于沉积环境的判别.Abstract: The 5th member of the Upper Triassic Xujiahe Formation (T3x5) is one of the important targets for terrigenous natural gas exploration in the Xinchang gas field in the West Sichuan Depression.The molecular geochemical characteristics have been analyzed in order to further determine the sedimentary environment of the T3x source rocks.The studies indicate that the Pr/Ph ratio of soluble extract from the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field ranges from 0.26 to 1.70, and the relative contents of C27 and C29 in C27-C29 regular steranes are 31.2% and 44.6%, respectively.The gammacerane/C30 hopane ratio ranges from 0.11 to 0.34, and the MPI1, F1 and 4-/1-MDBT values of the T3x5 mudstone are all positively correlated with thermal maturity.The organic source of the T3x5 mudstone is dominated by terrigenous higher plant, and lower hydrobiont and algae have also made a certain contribution.The T3x5 mudstone was mainly deposited in the lacustrine environment, with part of the samples in the anoxic saline environment.Thermal maturity can significantly affect several indexes of aromatic compounds in coal-measure source rocks, and the three fluorene series of samples with Ro>1.25% and MDBTs/MDBFs ratios of samples with Ro>1.2% can not be directly used to determine the sedimentary environment.
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0. 引言
川西坳陷是四川盆地重要的勘探阵地之一，勘探领域主要包括陆相层系上三叠统须家河组和上覆侏罗系以及海相层系中三叠统雷口坡组(Dai, 2016；Wu et al., 2017).位于川西坳陷中段的新场气田是该区迄今为止发现的规模最大的陆相气田，天然气探明储量达2 045×108 m3(Dai, 2016).作为四川盆地陆相天然气勘探最重要的层系，须家河组煤系烃源岩主要分布在须家河组一、三、五段中，既是须家河组自身致密砂岩气藏的气源，也是上覆侏罗系次生气藏的重要气源(Dai et al., 2009；Wu et al., 2010).前人对须家河组烃源岩的展布和发育特征(Dai et al., 2009)、有机地球化学特别是分子地球化学特征(黄世伟等，2004；沈忠民等，2009；Zhang et al., 2012；Li et al., 2015)、生排烃特征(陈冬霞等，2010；江兴歌等，2012)等开展了广泛研究，但学者们往往重点关注须一、须三段，对须五段研究相对较少.
近年来，新场气田须五段成为勘探的热点层系，其气水关系复杂，试采时气水同产.须五段泥岩构成了下伏须四段气藏的主力盖层，也曾被认为是侏罗系气藏的主力气源(沈忠民等，2008).然而，常规地化特征研究表明，新场须五段泥岩生气强度主体为3×108~16×108 m3/km2，总生气量相对较低，因而生成的天然气不足以完全驱替须五段中的地层水，导致天然气充满度较低而气水同产(吴小奇等，2017).气源对比研究也表明，新场须五段烃源岩是须五段天然气的主力气源，但其成熟度明显低于上覆侏罗系天然气计算所得成熟度，因而并非侏罗系气藏的主力气源(吴小奇等，2016).
烃源岩的形成受沉积环境的控制(李浩等，2017；殷杰等，2017；李秋芬等，2018；邢凤存等，2018).以往一般认为，须家河组除须一段局部发育海陆交互相沉积外，其余各段均属陆相沉积(朱如凯等，2009)；近年来的一些研究表明，须家河组沉积于咸化环境，但究竟是受到了海侵事件的影响(Zhang et al., 2012)还是源自中下三叠统盐分的长期输入尚存在争议(李伟，2011)，且相关研究主要集中于川中和川北地区(Zhang et al., 2012；Li et al., 2015)，对川西坳陷关注较少.本文通过对新场气田须家河组五段烃源岩分子地球化学特征的研究，分析烃源岩生物标志化合物组成，为明确烃源岩的沉积环境提供有益的信息.
1. 地质背景
川西坳陷位于四川盆地西部，夹持于西侧的龙门山构造带和东侧的龙泉山断裂之间，自印支运动以来，该区快速沉降并充填了巨厚的上三叠统须家河组含煤暗色砂泥岩和侏罗系-白垩系砂泥质红色岩系.新场气田位于川西坳陷中段孝泉-丰谷北东东向隆起上，其整体为一南陡北缓、西高东低的背斜.新场气田须家河组自下而上可以分为须二、须三、须四、须五段，顶部缺失须六段.
新场气田须家河组五段(T3x5)顶面现今埋深为2 000~2 500 m，除了在东侧的合兴场地区发育有部分逆冲断裂外，在中西部地区整体上断裂并不发育(图 1).新场须五段砂泥岩频繁互层，天然气主要储集于致密砂岩中，泥岩中夹少量的碳质泥岩和煤线，被认为是一套滨浅湖-三角洲前缘沉积，地层厚度平均为554.9 m，其中泥岩厚度平均为285.3 m，整体具有北薄南厚、东薄西厚的特点(吴小奇等，2017).须五段泥岩TOC含量平均为2.17%，有机质丰度整体达到了中等烃源岩的标准；显微组分以镜质组为主，干酪根类型指数均小于0，干酪根碳同位素值介于-26.2‰~-24.1‰之间，表现出偏腐殖型烃源岩的特征；镜质体反射率(Ro)平均为1.17%，主体处于成熟演化阶段(吴小奇等，2017).
图 1 川西坳陷新场气田位置(a)及须五段顶面埋深图(b)据吴小奇等(2016)修改Fig. 1. Location (a) and burial depth of the T3x5 top surface (b) of the Xinchang gas field in the West Sichuan Depression2. 样品和分析方法
本次分析的样品取自川西坳陷新场气田X503、XY-1、XY-2和XC28井的须家河组五段岩心，除1个样品为碳质泥岩(TOC为8.1%)外，其余13个样品均为泥岩(TOC为0.36%~2.68%)，成熟度为0.91%~1.32%(吴小奇等，2017).样品分析在中石化无锡石油地质研究所进行.首先通过索氏抽提器用氯仿对烃源岩进行抽提，并用石油醚沉淀去除沥青质，然后用硅胶/氧化铝层析柱分离分别得到饱和烃和芳烃组分.饱和烃色谱分析采用Agilent 7890A型气相色谱仪，初始温度为60 ℃，恒温2 min，然后以7 ℃/min的速率升至310 ℃并保持20 min.载气为氦气.饱和烃和芳烃组分的色谱-质谱分析采用Agilent 6890/5973型色谱/质谱联用仪，色谱柱分别为DB-5MS(30 m×0.25 mm)和HP-5MS(30 m×0.25 mm)石英毛细管柱.升温程序为80 ℃，恒温2 min后以3 ℃/min的速率升至230 ℃，再以2 ℃/min的速率升温到310 ℃并保持15 min.质谱条件为：EI离子源，离子源温度为230 ℃，电离电压为70 eV，扫描范围m/z为50~550.进样器温度为290 ℃，载气为氦气.
3. 饱和烃生物标志物特征
3.1 正构烷烃和类异戊二烯烷烃
新场须五段烃源岩正构烷烃系列化合物的碳数多数在C14-C35之间，成熟度相对较低(Ro < 1.0%)的样品主峰碳数一般为C17或C18，而成熟度相对较高(Ro>1.0%)的样品主峰碳数则一般为C22，个别样品表现出双峰型分布，主峰碳数为C18和C22，碳质泥岩样品与成熟度相近的泥岩没有区别.受烃源岩普遍达到成熟阶段影响，新场须五段泥岩不具有明显的奇偶优势，奇偶优势指数OEP为0.91~1.06，碳优势指数CPI为1.07~1.24(表 1).
表 1 新场须五段泥岩分子地球化学参数Table Supplementary Table Molecular geochemical parameters of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field井号 深度(m) 主峰碳 Ro OEP CPI Pr/Ph Ts/Tm 伽马蜡烷/
αβC30藿烷αααC27
(%)αααC28
(%)αααC29
(%)MPI1 F1 DBT/P MDBTs/
MDBFsF(%) OF(%) SF(%) 4-MDBT/
1-MDBTX503 2 788.0 C18 0.91 1.01 1.13 1.22 0.97 0.11 22.0 17.7 60.3 0.726 0.525 0.08 0.21 25.5 58.2 16.4 6.27 X503 2 864.0 C18 0.93 0.97 1.12 1.57 0.63 0.14 23.1 20.0 56.9 0.750 0.529 0.08 0.30 35.8 45.3 18.9 5.98 X503 2 903.0 C22 1.11 0.94 1.17 0.75 0.87 0.15 28.2 21.7 50.1 0.771 0.534 0.08 0.21 32.6 52.6 14.8 6.90 X503 2 935.0 C19 1.10 1.02 1.09 1.69 0.80 0.32 27.9 23.2 48.8 0.821 0.542 0.08 0.21 30.8 54.2 15.0 6.83 X503 2 968.0 C22 1.07 0.91 1.16 0.41 0.98 0.19 32.0 25.6 42.3 0.887 0.534 0.07 0.65 52.1 25.5 22.4 8.79 X503 2 976.0 C18, C22 1.18 0.95 1.24 1.33 0.82 0.15 28.5 22.6 48.9 0.835 0.532 0.09 0.38 40.1 40.0 19.8 7.56 X503 3 189.0 C22 1.23 0.91 1.12 0.48 1.01 0.16 35.3 26.2 38.5 1.033 0.586 0.09 1.40 53.3 16.7 30.0 11.52 X503 3 210.0 C22 1.25 0.91 1.11 0.43 0.73 0.30 33.0 27.0 40.0 0.943 0.599 0.10 0.76 43.8 26.6 29.6 13.28 X503 3 219.0 C22 1.26 0.94 1.15 1.32 1.05 0.21 33.7 25.8 40.5 1.193 0.599 0.06 2.49 45.7 13.3 41.0 11.28 XY-1 3 030.8 C25 1.30 1.06 1.13 1.19 1.14 0.14 34.1 26.2 39.7 1.065 0.580 0.10 2.03 32.9 18.3 48.8 11.33 XY-1 3 058.8 C25 1.32 1.04 1.11 0.26 1.05 0.14 39.7 25.6 34.7 1.036 0.585 0.07 2.64 44.2 13.0 42.8 11.80 XY-2 3 058.3 C18 1.25 0.92 1.07 1.70 1.04 0.34 30.6 25.4 44.0 1.018 0.571 0.08 0.86 45.7 25.7 28.6 11.61 XY-2 3 090.0 C19 1.20 1.00 1.17 0.93 0.71 0.25 32.6 26.5 40.9 0.999 0.576 0.10 2.18 36.5 16.3 47.1 10.50 XC28 3 288.0 C22 1.27 0.92 1.12 0.30 0.99 0.15 35.4 26.4 38.2 1.036 0.614 0.08 2.34 53.5 11.7 34.8 14.65 在类异戊二烯烷烃方面，新场须五段泥岩可溶抽提物Pr/nC17比值为0.28~0.69，Ph/nC18比值为0.29~0.91，均小于1(图 2).新场须五段泥质烃源岩显微组分以镜质组为主，干酪根类型指数均小于0，为Ⅲ型干酪根；干酪根碳同位素值介于-26.2‰~-24.1‰之间，表现出偏腐殖型烃源岩的特征(吴小奇等，2017).但这些样品在Pr/nC17和Ph/nC18比值相关图上整体并未表现出来自陆源(Ⅲ型)有机质的特征，而是普遍表现出混合型(Ⅱ型)和海相/盐湖相(Ⅰ型)有机质的特征(图 2)，与Zhang et al.(2012)对须家河组气源岩的研究认识一致.孙丽娜等(2015)对Tmax为437 ℃的碳质泥岩的热模拟实验研究表明，Ⅲ型烃源岩样品在350~520 ℃范围内，Pr/nC17和Ph/nC18比值均随着温度升高表现出逐渐下降的趋势，且Pr/nC17比值比Ph/nC18比值降低得更快，即随着演化程度的增大，Ⅲ型烃源岩样品Pr/nC17比值快速降低，从而在Pr/nC17和Ph/nC18相关图上落入Ⅱ型甚至Ⅰ型有机质范围.因此，相对较高的成熟度以及正构烷烃与类异戊二烯烷烃的热稳定性差异可能是导致须五段烃源岩在Pr/nC17和Ph/nC18相关图上表现出Ⅱ型甚至Ⅰ型有机质特征的主要原因.
图 2 新场须五段泥质烃源岩Pr/nC17和Ph/nC18相关图Fig. 2. Correlation between Pr/nC17 and Ph/nC18 of the T3x5 argillaceous source rocks in the Xinchang gas fieldPeters and Moldowan(1993)研究认为，过高的姥植比(Pr/Ph>3.0)并不能完全反映沉积环境，而是反映氧化条件下陆源有机质输入；较低的姥植比(Pr/Ph < 0.6)代表缺氧的盐水环境；其间通常属于一般的湖泊环境.新场须五段泥岩样品Pr/Ph比值介于0.26~1.70之间，除5个样品低于0.6以外，其余9个样品均高于0.6，表明其主要沉积于一般湖泊环境，部分沉积于缺氧的盐水环境，与典型湖沼相的腐殖型煤形成于偏氧化环境有明显差异，且Pr/Ph比值与成熟度之间没有明显的相关性(表 1).在Pr/nC17、Ph/nC18和Pr/Ph三角图上，新场须五段具有较高Pr/Ph比值(0.75~1.70)的9个泥岩样品表现出淡水湖相环境的特征；其余5个具有较低Pr/Ph比值(0.26~0.48)的样品则均表现为半咸水-咸水环境的特征(图 3).
图 3 新场须五段泥质烃源岩Pr/nC17、Ph/nC18和Pr/Ph三角图底图据王铁冠等(1995)Fig. 3. Ternary diagram among Pr/nC17, Ph/nC18 and Pr/Ph of the T3x5 argillaceous source rocks in the Xinchang gas field3.2 甾烷类化合物
新场须五段泥岩甾烷类化合物特征表现出相对较低含量的重排甾烷和较高含量的规则甾烷，且随着成熟度的增大，低碳数的孕甾烷相对含量表现出逐渐升高的趋势(图 4).Huang and Meinschein(1979)认为，C27规则甾烷(αααR)通常来自低等水生生物和藻类，C29规则甾烷(αααR)则主要是高等植物来源，因而C27-C29规则甾烷的相对比例可以用来确定特定环境的生源输入.新场须五段泥岩中C29甾烷具有明显的优势分布，相对含量主体高于38%，平均为44.6%，而C27甾烷相对含量则普遍低于36%，平均为31.2%(表 1)，表明须五段泥岩的有机质生源中陆源高等植物占优势，低等水生生物和藻类也具有一定的贡献.这与Pr/nC17和Ph/nC18比值相关图(图 2)揭示的特征并不一致，反映出须五段烃源岩有机质来源的复杂性.值得注意的是，随着成熟度的增大，C27-C29规则甾烷分布模式从反“L”型逐渐过渡到不对称近“V”型，再过渡到“L”型(图 4)，C29/C27比值表现出逐渐降低的趋势(图 5)，表明C27和C29规则甾烷的相对含量受到热演化程度的控制.因此，成熟度较高阶段(Ro>1.2%)时，C27-C29规则甾烷分布模式并不能反映真实情况.
图 4 新场须五段泥岩甾烷(m/z=217)和萜烷(m/z=191)化合物分布Fig. 4. Distribution of sterane (m/z=217) and terpane (m/z=191) compounds of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 5 新场须五段泥质烃源岩C29/C27甾烷比值和成熟度关系Fig. 5. Correlation between C29/C27 sterane ratio and thermal maturity of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field随着成熟度增加，甾烷异构化作用会呈现出规律性变化，直至达到平衡.新场须五段泥岩C29ααα20S/(20S+20R)为0.45~0.53，C29αββ/(αββ+ααα)为0.35~0.47，均高于成熟阶段平衡值0.3.这与新场须五段泥岩现今均处于成熟阶段相一致.
一般认为，海相成因沉积物中含有甲藻甾烷和4-甲基，24-乙基胆甾烷，而陆相沉积物中则具有4-甲基，24-乙基胆甾烷而缺失甲藻甾烷(Summons et al., 1987；Goodwin et al., 1988).新场须五段烃源岩部分样品检出了4-甲基，24-乙基胆甾烷，Zhang et al.(2012)在川中广安等地区须家河组烃源岩中检测出了甲藻甾烷.由于甲藻甾烷不仅是海相环境的生物标志物，而且是湖相咸化、半咸化沉积环境的标志物(陈致林等，1994)；因此，须家河组烃源岩表现出咸化水体沉积的特征，但究竟是受到了明显海侵事件的影响(Zhang et al., 2012)还是源自嘉陵江组-雷口坡组大量盐岩、膏岩的剥蚀及盐分的长期输入所导致(李伟，2011)，目前仍存在争议.
3.3 萜烷类化合物
随着成熟度增大，新场须五段泥岩中三环萜烷相对含量表现出逐渐增大的趋势，而藿烷系列化合物相对含量逐渐降低(图 4).一般认为，三环萜烷中陆源高等植物来源的C19和C20含量高，湖相源岩以C23最高，其次为C21，而煤系烃源岩中C21以前的三环萜烷往往高于C23以后的三环萜烷含量(宋振响和周卓明，2013).新场须五段泥岩三环萜烷整体表现出C21和C23优势分布，且C23含量最高，显示出湖相烃源岩的典型特征.新场须五段泥岩Ts/Tm比值为0.63~1.14(表 1)，C29降藿烷含量明显低于C30藿烷含量，高碳数(C30-C35)藿烷化合物随着碳数增加含量迅速降低(图 4).
伽马蜡烷的形成与水体分层有关，由于高盐环境往往伴随着水体的密度分层，因此较高含量的伽马蜡烷常用于指示但不局限于高盐环境(Sinninghe Damsté et al., 1995；张立平等，1999).煤层形成于水体较浅且不易发生分层的沼泽环境，因此伽马蜡烷含量很低(朱扬明等，2012).新场须五段泥岩的伽马蜡烷/C30藿烷比值为0.11~0.34，平均为0.20，14个样品中有5个大于0.20，整体较高，反映出其水体可能受盐度较高影响而普遍发生了分层现象.
4. 芳烃化合物特征
川西坳陷新场气田须家河组五段泥岩样品随着成熟度增大，其芳烃组成中萘系列化合物相对含量逐渐降低，而屈系列化合物相对含量逐渐增加，但整体仍以菲系列为主(图 6).Li et al.(2015)对川北地区须家河组烃源岩芳烃化合物组成特征变化趋势的研究表明，受持续的脱氢作用引起的聚合反应影响，在高演化阶段芳烃化合物以富集高碳环数为典型特征.
图 6 新场须五段泥岩芳烃化合物分布Fig. 6. Distribution of aromatic compounds of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field4.1 菲系列和甲基菲指数
菲及其烷基取代物是芳烃化合物里最重要、应用最广泛的组分.随着成熟度升高，甲基菲会发生甲基重排和脱甲基化等作用，甲基菲异构体的相对分布与沉积环境相关，包括海相在内的半咸水-咸水环境中富含菌类和藻类等低等生物，有利于9-甲基菲(9-MP)的形成，而在弱氧化-弱还原环境且以高等植物为主要来源时，1-甲基菲(1-MP)比9-甲基菲含量更高(宋长玉等，2007).新场须五段不同成熟度的泥岩样品的9-MP含量均高于1-MP(图 6)，9-MP/1-MP比值为1.14~1.58，平均为1.42，这与须五段泥岩中存在一定量的低等生物输入有关.
Radke et al.(1982)研究指出，菲与甲基菲的4个异构体的分布特征与成熟度紧密相关，并提出了甲基菲指数MPI1=1.5(2-MP+3-MP)/(P+1-MP+9-MP)，其在成熟度为1.35%前后分别与成熟度呈正相关(Ro=0.40+0.60 MPI1)和负相关(Ro=2.30-0.60 MPI1).Li et al.(2015)对四川盆地北部须家河组煤系烃源岩的研究表明，MPI1随成熟度变化呈两段式线性变化，在成熟度1.8%之前其MPI1逐渐增大(Ro=0.37+0.98 MPI1)，之后逐渐降低(Ro=3.02~0.90 MPI1).新场须五段泥岩成熟度介于0.91%~1.32%之间，且与MPI1呈正相关，与川北须家河组煤系烃源岩趋势线特征较为接近，但也有一定的差异(图 7a)，反映出川北和川西地区须家河组烃源岩沉积环境可能存在细微的差异.受此影响，对不同层系烃源岩甚至是对于不同地区的同一套烃源岩，在引用相关成熟度换算经验公式时仍需谨慎.
图 7 新场须五段泥岩Ro与MPI1(a)和F1(b)关系川北T3x据Li et al.(2015)；西加盆地据Radke et al.(1982)Fig. 7. Correlations between Ro and MPI1 (a) and Ro and F1 (b) of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field此外，甲基菲分布分数F1=(2-MP+3-MP)/(1-MP+2-MP+3-MP+9-MP)也是常用的芳烃成熟度参数，煤的F1在生油窗内与Ro呈线性相关(Ro=-0.166+2.242 F1)(Kvalheim et al., 1987).四川盆地北部须家河组煤系烃源岩F1随Ro变化呈两段式线性变化趋势，在成熟度小于1.8%时，F1与Ro呈正相关(Ro=-0.33+2.46 F1)，大于1.8%时二者呈负相关(Ro= 5.05-3.76 F1)(Li et al., 2015).新场须五段泥岩Ro也与F1呈正相关，与川北须家河组煤系烃源岩趋势一致，但也表现出一定的差异(图 7b).
4.2 三芴系列
芳烃中的芴(F)、氧芴(OF，即二苯并呋喃)、硫芴(SF，二苯并噻吩)被称为三芴系列，其相对分布与沉积环境有密切联系，被广泛用于烃源岩沉积环境研究；其中海相和盐湖相烃源岩具有明显的硫芴优势(>45%)，而煤系烃源岩硫芴含量则低于40%(Lin and Wang, 1991；程克明等，1995).Zhang et al.(2012)研究发现，须家河组煤系烃源岩尽管表现出还原性较强的特征，但整体并未落在盐湖相烃源岩分布范围内，而是与典型煤系烃源岩特征相似，其中川西地区须家河组氧芴含量明显偏低.由于川西地区须家河组成熟度明显高于川中、川北等地区(Dai et al., 2009)，且二苯并呋喃类化合物与具有较高热稳定性的二苯并噻吩系列化合物不同，其在生油高峰期后的较高成熟度阶段会受热催化降解作用影响而含量降低(Radke et al., 2000)，因此川西地区须家河组烃源岩中氧芴含量较低可能与其成熟度较高有关.由于二苯并呋喃类化合物热稳定性较低，因此三芴系列只适用于成熟阶段(0.6%<Ro < 1.35%)烃源岩，对高-过成熟煤系烃源岩并不适用；如川北地区须家河组成熟度超过1.35%的样品，其氧芴含量明显偏低，部分样品会出现明显的硫芴优势，从而落在盐湖相烃源岩区，与真实沉积环境不符(Li et al., 2015).
新场须五段泥岩成熟度在0.91%~1.32%之间，在三芴系列分布图上主体表现出煤系烃源岩的特征；部分泥岩样品具有相对较高的硫芴含量(>40%)而没有落在典型煤系烃源岩分布区(图 8)，这可能主要与这些样品具有相对较高的成熟度有关.新场须五段泥岩随着Ro增大，硫芴含量相对氧芴和芴含量都增大，表现出OF/SF和F/SF比值的降低(图 9)，因而在三芴系列三角图上表现出向SF端元靠近的趋势.新场须五段泥岩样品成熟度均不超过1.35%，但其中Ro超过1.25%的样品在三芴系列三角图上已经落在了煤系烃源岩区域之外，与样品主体分布特征不一致(图 8)，这表明三芴系列对煤系烃源岩可能仅适用于成熟度不超过1.25%的范围.
图 8 新场须五段泥岩三芴系列相对含量分布底图据程克明等(1995)Fig. 8. Ternary diagram among three fluorene series of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 9 新场须五段泥岩氧芴/硫芴(a)和芴/硫芴(b)随成熟度的变化Fig. 9. Variations of OF/SF (a) and F/SF (b) with thermal maturity of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field4.3 二苯并噻吩与二苯并呋喃类的分布
二苯并噻吩和二苯并呋喃系列是烃源岩中常见的含杂原子芳烃化合物，其含量与沉积环境密切相关(朱扬明等，2012).二苯并噻吩与菲的比值(DBT/P)和Pr/Ph比值一起可以反映烃源岩的沉积背景(Hughes et al., 1995).新场须五段泥岩的DBT/P比值普遍较低，介于0.07~0.10之间，其与Ro之间没有明显的相关性.从芳烃化合物组成看，二苯并噻吩和菲的相对分布随成熟度增大没有表现出明显的变化趋势(图 6)，这些样品在DBT/P和Pr/Ph相关图上表现出贫硫湖相和一般湖相的特征(图 10a).Radke et al.(2000)研究指出，甲基二苯并噻吩(MDBTs)与甲基二苯并呋喃(MDBFs)的比值同样可以和Pr/Ph比值相结合来反映烃源岩的沉积环境.值得注意的是，二苯并呋喃类化合物与二苯并噻吩系列化合物相比，其热稳定性相对较低，因此这两类化合物比值会随成熟度变化而发生变化(朱扬明等，2012).
图 10 新场须五段泥岩DBT/P(a)和MDBTs/MDBFs(b)与Pr/Ph的关系Fig. 10. Correlations between DBT/P and Pr/Ph (a) and MDBTS/MDBFs and Pr/Ph (b) of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field新场须五段泥岩MDBTs/MDBFs比值具有差异化特征，在0.21~2.64之间，多数样品MDBTs/MDBFs比值小于1而表现出贫硫湖相或一般湖相沉积特征，但也有部分样品由于具有相对较高的MDBTs/MDBFs比值(>1)而表现出海相/富硫湖相沉积或成熟的湖沼相煤的特征(图 10b).对新场须五段泥岩而言，当Ro < 1.2%时，随着Ro增大，MDBTs/MDBFs比值变化不明显(图 11a)；当Ro≥1.2%时，MDBTs/MDBFs比值随着Ro增大而急剧增大，反映出成熟度对该比值具有明显的控制作用，表明MDBFs可能经历了热裂解.因此，新场须五段泥岩中具有较高MDBTs/MDBFs比值(>1)(图 10b)的样品反映其并非来自海相/富硫湖相沉积或为成熟的湖沼相煤，而是主要受较高的热演化程度(Ro≥1.2%)影响.这表明，对于MDBTs/MDBFs比值而言，只有当样品成熟度相对较低时(Ro < 1.2%)才能用于判识烃源岩的沉积环境，而当成熟度高于1.2%时，该比值会随着成熟度增大而显著增大，不能直接用于判断沉积环境.
图 11 新场须五段泥岩MDBTs/MDBFs(a)和4-/1-MDBT(b)与Ro的关系Fig. 11. Correlations between MDBTs/MDBFs and Ro (a) and 4-/1-MDBT and Ro (b) of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field此外，4-/1-甲基二苯并噻吩(4-/1-MDBT)也是一种较为常用的成熟度指标，其与成熟度具有正相关性(Radke et al., 1986).Li et al.(2015)研究发现，四川盆地北部须家河组烃源岩4-MDBT/1-MDBT比值随着成熟度升高，在Ro < 1.8%之前逐渐增大，在Ro>1.8%之后可能受脱烷基作用影响而逐渐降低.川西新场须五段泥岩样品成熟度(0.91%~1.32%)均小于1.8%，且与4-MDBT/1-MDBT比值之间具有明显的线性正相关关系[Ro=0.783+0.039 2×(4-/1-MDBT)]，表明该比值受成熟度影响较为显著(图 11b).
5. 结论
(1) 新场须五段泥岩C27-C29规则甾烷中C29甾烷具有优势分布，C27和C29甾烷相对含量平均分别为31.2%和44.6%，表明在有机质生源中，尽管陆源高等植物略占优势，但低等水生生物和藻类仍然具有一定的贡献.新场须五段不同成熟度的泥岩样品9-MP/1-MP比值介于1.14~1.58，平均为1.42，这与须五段泥岩中存在一定量的低等生物输入有关.
(2) 新场须五段泥岩姥植比介于0.26~1.70之间，且主体高于0.6，表明其主要沉积于一般湖泊环境，部分沉积于缺氧的盐水环境.伽马蜡烷/C30藿烷比值介于0.11~0.34，平均为0.20，14个样品中有5个大于0.20，整体较高，反映出其水体可能受盐度较高影响而普遍发生了分层现象.须五段泥岩样品三芴系列主体反映出煤系烃源岩的特征，DBT/P和MDBTs/MDBFs比值主体表现出贫硫湖相和一般湖相沉积特征.
(3) 须五段泥岩MPI1和F1均与成熟度呈正相关，与川北须家河组煤系烃源岩趋势线特征较为接近.新场须五段泥岩样品4-/1-MDBT比值也与成熟度之间具有明显的线性正相关关系[Ro=0.783+0.039 2×(4-/1-MDBT)].成熟度对一些芳烃化合物指标具有明显影响，如成熟度超过1.25%的煤系烃源岩样品的三芴系列和成熟度超过1.2%的样品的MDBTs/MDBFs比值不能直接用于沉积环境的判别.
致谢: 刘光祥教授级高工对相关工作给予了悉心指导，样品采集与分析测试分别得到了中国石化西南油气分公司和无锡石油地质研究所的大力协助与支持，审稿专家提出了宝贵的修改意见，在此一并深表谢意! -
图 1 川西坳陷新场气田位置(a)及须五段顶面埋深图(b)
据吴小奇等(2016)修改
Fig. 1. Location (a) and burial depth of the T3x5 top surface (b) of the Xinchang gas field in the West Sichuan Depression
图 2 新场须五段泥质烃源岩Pr/nC17和Ph/nC18相关图
Fig. 2. Correlation between Pr/nC17 and Ph/nC18 of the T3x5 argillaceous source rocks in the Xinchang gas field
图 3 新场须五段泥质烃源岩Pr/nC17、Ph/nC18和Pr/Ph三角图
底图据王铁冠等(1995)
Fig. 3. Ternary diagram among Pr/nC17, Ph/nC18 and Pr/Ph of the T3x5 argillaceous source rocks in the Xinchang gas field
图 4 新场须五段泥岩甾烷(m/z=217)和萜烷(m/z=191)化合物分布
Fig. 4. Distribution of sterane (m/z=217) and terpane (m/z=191) compounds of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 5 新场须五段泥质烃源岩C29/C27甾烷比值和成熟度关系
Fig. 5. Correlation between C29/C27 sterane ratio and thermal maturity of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 6 新场须五段泥岩芳烃化合物分布
Fig. 6. Distribution of aromatic compounds of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 7 新场须五段泥岩Ro与MPI1(a)和F1(b)关系
川北T3x据Li et al.(2015)；西加盆地据Radke et al.(1982)
Fig. 7. Correlations between Ro and MPI1 (a) and Ro and F1 (b) of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 8 新场须五段泥岩三芴系列相对含量分布
底图据程克明等(1995)
Fig. 8. Ternary diagram among three fluorene series of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 9 新场须五段泥岩氧芴/硫芴(a)和芴/硫芴(b)随成熟度的变化
Fig. 9. Variations of OF/SF (a) and F/SF (b) with thermal maturity of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 10 新场须五段泥岩DBT/P(a)和MDBTs/MDBFs(b)与Pr/Ph的关系
底图a据Hughes et al.(1995)；底图b据Radke et al.(2000)
Fig. 10. Correlations between DBT/P and Pr/Ph (a) and MDBTS/MDBFs and Pr/Ph (b) of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
图 11 新场须五段泥岩MDBTs/MDBFs(a)和4-/1-MDBT(b)与Ro的关系
Fig. 11. Correlations between MDBTs/MDBFs and Ro (a) and 4-/1-MDBT and Ro (b) of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
表 1 新场须五段泥岩分子地球化学参数
Table 1. Molecular geochemical parameters of the T3x5 mudstone in the Xinchang gas field
井号 深度(m) 主峰碳 Ro OEP CPI Pr/Ph Ts/Tm 伽马蜡烷/
αβC30藿烷αααC27
(%)αααC28
(%)αααC29
(%)MPI1 F1 DBT/P MDBTs/
MDBFsF(%) OF(%) SF(%) 4-MDBT/
1-MDBTX503 2 788.0 C18 0.91 1.01 1.13 1.22 0.97 0.11 22.0 17.7 60.3 0.726 0.525 0.08 0.21 25.5 58.2 16.4 6.27 X503 2 864.0 C18 0.93 0.97 1.12 1.57 0.63 0.14 23.1 20.0 56.9 0.750 0.529 0.08 0.30 35.8 45.3 18.9 5.98 X503 2 903.0 C22 1.11 0.94 1.17 0.75 0.87 0.15 28.2 21.7 50.1 0.771 0.534 0.08 0.21 32.6 52.6 14.8 6.90 X503 2 935.0 C19 1.10 1.02 1.09 1.69 0.80 0.32 27.9 23.2 48.8 0.821 0.542 0.08 0.21 30.8 54.2 15.0 6.83 X503 2 968.0 C22 1.07 0.91 1.16 0.41 0.98 0.19 32.0 25.6 42.3 0.887 0.534 0.07 0.65 52.1 25.5 22.4 8.79 X503 2 976.0 C18, C22 1.18 0.95 1.24 1.33 0.82 0.15 28.5 22.6 48.9 0.835 0.532 0.09 0.38 40.1 40.0 19.8 7.56 X503 3 189.0 C22 1.23 0.91 1.12 0.48 1.01 0.16 35.3 26.2 38.5 1.033 0.586 0.09 1.40 53.3 16.7 30.0 11.52 X503 3 210.0 C22 1.25 0.91 1.11 0.43 0.73 0.30 33.0 27.0 40.0 0.943 0.599 0.10 0.76 43.8 26.6 29.6 13.28 X503 3 219.0 C22 1.26 0.94 1.15 1.32 1.05 0.21 33.7 25.8 40.5 1.193 0.599 0.06 2.49 45.7 13.3 41.0 11.28 XY-1 3 030.8 C25 1.30 1.06 1.13 1.19 1.14 0.14 34.1 26.2 39.7 1.065 0.580 0.10 2.03 32.9 18.3 48.8 11.33 XY-1 3 058.8 C25 1.32 1.04 1.11 0.26 1.05 0.14 39.7 25.6 34.7 1.036 0.585 0.07 2.64 44.2 13.0 42.8 11.80 XY-2 3 058.3 C18 1.25 0.92 1.07 1.70 1.04 0.34 30.6 25.4 44.0 1.018 0.571 0.08 0.86 45.7 25.7 28.6 11.61 XY-2 3 090.0 C19 1.20 1.00 1.17 0.93 0.71 0.25 32.6 26.5 40.9 0.999 0.576 0.10 2.18 36.5 16.3 47.1 10.50 XC28 3 288.0 C22 1.27 0.92 1.12 0.30 0.99 0.15 35.4 26.4 38.2 1.036 0.614 0.08 2.34 53.5 11.7 34.8 14.65 
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