0.   引言

北黄海盆地是一个发育在华北地台隆起之上的中、新生代陆相断陷湖盆, 整体呈北东向展布于山东半岛、辽东半岛和朝鲜半岛之间的黄海北部海域, 面积约2.4×10⁴ km²(袁书坤等, 2010；刘金萍等, 2015；王改云等, 2016a).盆内自中侏罗世开始接受沉积并发育中侏罗统、上侏罗统、下白垩统、渐新统和新近系-第四系, 最大沉积厚度超过8 000 m(刘金萍等, 2015；王改云等, 2016a).自上世纪80年代至今, 北黄海盆地共钻探25口井, 其勘探和研究程度均较低, 但东部坳陷作为盆内最具油气勘探前景的二级构造单元(张莉等, 2009；刘振湖等, 2014；刘金萍等, 2015), 一直受到中外油气地质学家的重点关注, 且多口钻井已在中生界发现了良好的油气显示或工业油气流, 如606井在白垩系的试油产能为31 t/d、610井在白垩系的试油产能更是达到60 t/d(袁书坤等, 2010；梁世友等, 2011；高丹等, 2016).同时, Sangeon et al.(2003)也指出西朝鲜湾(东部坳陷)存在一个资源量达30×10⁸ t的含油气区, 但迄今尚未找到大规模的工业性油气藏.

近年来, 已有多位学者针对北黄海盆地东部坳陷的区域构造演化(陈亮等, 2008；龚承林等, 2009)、沉积层序充填(胡小强等, 2015；王改云等, 2015；高丹等, 2016)、致密储层成因(梁杰等, 2013；王改云等, 2016a)、油气成藏条件(袁书坤等, 2010；刘振湖等, 2014；刘金萍等, 2015)等方面进行了较为深入的研究, 但限于钻井岩芯和分析测试资料, 关于生烃条件的研究仍局限在定性评价阶段(梁世友等, 2009；张莉等, 2009；赵青芳等, 2016), 仅Massoud et al.(1991, 1993)以606、610等13口井的样品为基础针对研究区内上侏罗统烃源岩做了半定量分析, 而主力烃源岩的空间展布规律及其生、排烃贡献尚未明晰, 这从根本上制约了该区油气勘探的进展.

本文依托研究区25口钻井的岩芯和原油(油砂)样品, 综合运用镜质体反射率检测、有机碳测试、岩石热解分析、气相色谱分析等实验手段, 在归纳中生界源岩层沉积和地化特征的基础上, 通过油源对比明确主力烃源岩层并进一步量化其生、排烃能力, 以期为北黄海东部坳陷下一步油气勘探提供科学依据.

1.   区域地质概况

构造位置上, 北黄海盆地处于中朝板块东南部, 属华北地块向东部海区的延伸部分；其西为郯庐大断裂和渤海湾盆地, 东接朝鲜地块北部的安州盆地, 北接辽东隆起, 南邻胶东隆起和苏胶-临津江碰撞造山带(刘金萍等, 2015；王改云等, 2016a)(图 1a).盆内6个二级构造单元整体表现为隆坳相间的构造格局, 其中, 位于北黄海盆地东部的东部坳陷中生代地层最发育且油气勘探潜力较大(袁书坤等, 2010；刘振湖等, 2014).在元古界和古生界变质岩基底之上, 东部坳陷中-新生代先后经历了①中-晚侏罗世伸展断陷；②早白垩世张扭扩展；③晚白垩世-始新世区域反转剥蚀；④早渐新世张扭转换；⑤晚渐新世张扭收缩并在末期局部反转；⑥新近纪-第四纪区域沉降等多期构造演化, 最终形成“南断北超、西断东超”的沉积构造格局并可划分为3凹4凸共7个三级构造单元(胡小强等, 2015；赵青芳等, 2016)(图 1b).受构造运动及古地理背景等因素的共同影响, 研究区发育半深湖-深湖相泥岩、扇/辫状河三角洲相砂泥岩互层、滨浅湖相泥岩等多套有利的生储盖组合(胡小强等, 2015；王改云等, 2015), 且已在406、606、610、X1、X3、X8、X10等井中探获多处油气显示或低产油流.

图  1  北黄海盆地东部坳陷区域位置、构造区划与井位分布图(修改自刘金萍等, 2015；高丹等, 2016)

Fig.  1.  Area Location, geotectonic division and well position maps of the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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北黄海盆地东部坳陷中生代处于断陷发育阶段, 其湖盆演化可细分为中侏罗世初始断陷期、晚侏罗世断陷扩展期和早白垩世断陷萎缩期3个阶段(王改云等, 2015；杜民等, 2016)并发育了中侏罗统、上侏罗统暗色泥岩及下白垩统杂色泥岩共3套泥岩层.

中侏罗世, 北黄海盆地东部坳陷内控盆断层发生正断并形成了近NW向的初始断陷(杜民等, 2016), 此时, 湖盆主体沉降速率超过200 m/Ma, 水体迅速上升, 初期以砂砾岩沉积为主, 半深湖-深湖相的大套暗色泥岩主要发育在中侏罗统中-上部(王改云等, 2015), 最大厚度可达1 670 m.

晚侏罗世, 盆内开始形成一系列近EW-NE向的张性正断层(Molnar et al., 1977; Tapponnier et al., 1982), 东部坳陷整体进入断陷扩展期并发育了一个完整的湖退-湖进旋回(王改云等, 2015).早期, 沉积物向盆内进积, 边缘斜坡带多发育三角洲和扇三角洲相沉积；中、后期湖平面逐渐上升, 研究区水域面积扩大且水体加深, 主要沉积半深湖相暗色泥岩夹薄层煤和泥质粉砂岩, 累计厚度约800~1 200 m.

早白垩世, 受郯庐断裂带左滑平移和构造抬升影响, 东部坳陷由断陷结构渐变为断坳结构且湖盆逐渐萎缩(杜民等, 2016), 加之气候变的干旱炎热, 研究区下白垩统碎屑岩整体以红褐色、褐灰色为主, 下部主要发育扇三角洲相或辫状河三角洲相砂砾岩；后期湖泊水体范围相对扩大, 在局部深凹内发育浅灰色-深灰色滨浅湖相泥岩, 其累计厚度局限在0~275 m.

2.   样品及实验方法

本文在整理前人实测地化数据的基础上, 另行采集研究区烃源岩、油砂和原油样品共878件(中侏罗统烃源岩302块；上侏罗统烃源岩423块、原油1件、油砂8件；下白垩统泥岩136块、原油4件、油砂5件)并开展了R_o、TOC、热解、氯仿沥青“A”、显微组分、族组分、饱和烃气相色谱等一系列分析测试.其中, R_o参数是经碎样、制片后, 将待测光片放置于Leitz MPV-Ⅲ显微光度计的载物台上对干酪根镜质组的反射率进行测试, 每个样品的测点数不少于20个, 且在2 h后进行一次标样；TOC参数在LecoCS-230碳硫测定仪上检测, 其分析方法是将样品粉碎后经稀盐酸洗去其中的无机碳, 之后清洗滤液并在55 ℃恒温干燥箱干燥后, 在1 200 ℃高温下快速燃烧, 收集燃烧过程中产生的CO₂, 经红外检测器计算总有机碳的含量；热解实验是将碎至0.07~0.15 mm的烃源岩样品放置在OGE-Ⅱ型岩石热解仪中完成, 样品经氢气流加热后排出的气态烃、液态烃和热解烃由氢火焰离子化鉴定器检测, 同时排出的二氧化碳由红外检测器检测, 热解后的残余有机质经高温加热后生成的CO₂也由红外检测器检测；岩石中可溶有机物及原油族组分分析首先是将烃源岩和油砂样品粉碎至80目进行72 h索氏抽提, 随后将含沥青质的滤液通过内径7~10 mm、长400~500 mm的硅胶氧化铝层析柱, 分别采用正己烷、二氯甲烷/正己烷(体积比为3:1)及二氯甲烷/甲醇(体积比为2:1)洗脱, 最终得到饱和烃、芳香烃和非烃组分.显微组分鉴定是将干酪根样品放置在Leica DM4500P显微镜下放大400~600倍, 至少统计300个单位的视域, 然后按各组分的颗粒数计算出相应的百分含量.气相色谱-质谱联用仪采用美国Agilent公司生产的Agilent GC-MS 7890B 5977, 主要实验条件包括:HP-5MS石英毛细管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm), 载气为氦气, 初始温度120 ℃, 以4 ℃/min的速率升温至300 ℃终温并恒定15 min.

3.   烃源岩地球化学特征及油源对比

3.1   有机质丰度

在其他条件相近的前提下, 烃源岩中残余总有机碳TOC、生烃潜量S₁+S₂、氯仿沥青“A”、总烃含量HC等参数的值越高, 其有机质丰度越高, 生烃潜力越强(SY/T 5735-1995, 1996；王东良等, 2001；董泽亮等, 2015).

(1) 残余有机碳(TOC)分布特征

研究区中生界烃源岩主要包括中、上侏罗统的泥岩、炭质泥岩和煤样以及下白垩统泥岩, 其中, 泥岩厚度较大, 炭质泥岩和煤样的厚度较薄, 其整体TOC值分布在0.03%~70.71%范围内(表 1).其中, 中侏罗统泥岩TOC含量的分布区间为0.03%~5.72%, 平均值约为1.87%；上侏罗统泥岩TOC含量分布在0.07%~5.80%范围内, 平均值稍低于中侏罗统, 约为1.41%；下白垩统泥岩生烃能力最弱且不发育炭质泥岩和煤系地层, 其TOC平均值仅为0.77%；中侏罗统炭质泥岩样品和煤样的TOC平均值分别为13.07%和48.77%, 二者均略低于上侏罗统样品的16.46%和56.43%(表 1).

表  1  北黄海盆地东部坳陷中生界烃源岩地化分析数据表

Table  Supplementary Table   Geochemical data chart of Mesozoic source rocks in the eastern depression, North Yellow Sea Basin

层位地化参数			中侏罗统J2	上侏罗统J3	下白垩统K1
有机质成熟度	Ro(%)		$ {\frac{{1.06(78)}}{{0.73 \sim 2.20}}}$	$ {\frac{{0.98(149)}}{{0.47 \sim 3.41}}}$	$ {\frac{{0.85(50)}}{{0.37 \sim 2.50}}}$
	Tmax(℃)		$ {\frac{{446.7(236)}}{{369.0 \sim 549.0}}}$	${\frac{{440.9(281)}}{{358.0 \sim 551.0}}} $	$ {\frac{{413.4(105)}}{{337.0 \sim 469.0}}}$
有机质丰度	TOC(%)	泥岩	$ {\frac{{1.87(284)}}{{0.03 \sim 5.72}}}$	$ {\frac{{1.41(407)}}{{0.07 \sim 5.80}}}$	$ \frac{{0.77(136)}}{{0.07 \sim 5.34}}$
		炭质泥岩	${\frac{{13.07(16)}}{{6.08 \sim 29.25}}} $	$ {\frac{{16.46(8)}}{{6.14 \sim 35.41}}}$	/
		煤	$ \frac{{48.77(3)}}{{43.2 \sim 59.32}}$	$ \frac{{56.43(6)}}{{43.81 \sim 70.71}}$	/
	S1+S2 (mg/g)	泥岩	$\frac{{3.78(212)}}{{0.29 \sim 105.65}} $	$ {\frac{{4.06(258)}}{{0.02 \sim 40.27}}}$	$\frac{{2.56(104)}}{{0.02 \sim 27.4}} $
		炭质泥岩	${\frac{{11.86(9)}}{{1.11 \sim 30.28}}} $	$ {\frac{{7.93(2)}}{{3.47 \sim 12.40}}}$	/
		煤	${\frac{{45.31(5)}}{{5.55 \sim 83.61}}} $	$ {\frac{{11.26(3)}}{{2.78 \sim 27.54}}}$	/
	氯仿沥青“A”(%)		$ {\frac{{0.2340(79)}}{{0.0084 \sim 1.4820}}}$	$ {\frac{{0.0802(62)}}{{0.0107 \sim 0.3755}}} $	$ \frac{{0.1168(19)}}{{0.0029 - 0.8360}}$
	HC(10-6)		${\frac{{701.80(79)}}{{17.05 \sim 4054.10}}} $	${\frac{{396.01(62)}}{{51.25 \sim 1648.98}}}$	$\frac{{672.15(19)}}{{16.50 \sim 5349.56}} $
有机质类型	腐泥组(%)		${\frac{{50.23(71)}}{{0.00 \sim 79.41}}} $	${\frac{{58.60(78)}}{{0.00 \sim 94.90}}} $	$\frac{{47.10(23)}}{{0.00 \sim 93.30}} $
	壳质组(%)		${\frac{{8.92(71)}}{{0.00 \sim 74.00}}} $	${\frac{{24.60(78)}}{{0.00 \sim 87.7}}} $	$ \frac{{20.50(23)}}{{0.00 \sim 71.90}}$
	镜质组(%)		${\frac{{24.46(71)}}{{8.82 \sim 75.00}}}$	${\frac{{12.20(78)}}{{1.80 \sim 34.00}}} $	$ {\frac{{18.50(23)}}{{2.00 \sim 58.00}}}$
	惰质组(%)		$ {\frac{{16.37(71)}}{{3.70 \sim 40.00}}}$	${\frac{{4.70(78)}}{{0.00 \sim 26.00}}} $	${\frac{{13.90(23)}}{{0.00 \sim 57.00}}} $
	干酪根镜检		Ⅱ2、Ⅲ型为主, 见少量Ⅱ1型和极少数Ⅰ型	Ⅱ2和Ⅱ1型为主、少部分Ⅰ型和Ⅲ型	Ⅲ和Ⅱ2型为主, 见部分Ⅱ1型和极少量Ⅰ型
注:表中数据为$ \frac{{平均值(样品数)}}{{最小值 \sim 最大值}}$

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图 2a统计结果显示, 中侏罗统暗色泥岩的有机碳丰度整体较高, 除3.5%的样品为非烃源岩外, 其余均具备生烃能力, 其中“好-最好”烃源岩占82.8%, 中等烃源岩占13.0%, 差烃源岩含量仅为0.7%；炭质泥岩样品的有机碳丰度以“差-中等”级别为主, 二者含量之和约为81.3%, 其余为好烃源岩(图 2b)；相较于中侏罗统, 上侏罗统同样发育大套褐灰色、深灰色泥岩夹薄煤层, 但有机碳丰度略有降低, 其中泥岩样品中“好-最好”烃源岩的含量约占60.2%, 另有28.7%的样品属于中等级别的烃源岩, “非-差”烃源岩含量较中侏罗统升高, 约为11.0%, 炭质泥岩样品同样以“差-中等”级别为主(图 2a, 2b)；在浅水、干旱环境中发育的下白垩统灰褐色、浅灰色泥岩样品中的有机碳含量贫乏, 非烃源岩含量显著增加至30.9%而“好-最好”烃源岩含量为13.3%, 生烃能力较弱的“差-中等”烃源岩占55.9%(图 2a).

图  2  北黄海盆地东部坳陷中生界烃源岩有机质丰度分布直方图(SY/T 5735-1995, 1996)

Fig.  2.  Abundance histogram of organic matter inMesozoic source rocks of the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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(2) 生烃潜量S₁+S₂分布特征

相较于TOC参数, S₁+S₂仅表征了有机质转化成烃的潜力(Hakimi et al., 2016), 所以由其展示的研究区有机质丰度普遍较低, 烃源岩品质以“差-中等”为主, 能达到“好-最好”级别的烃源岩含量明显减少.中侏罗暗色泥岩的生烃潜量主要介于0.29~105.65 mg/g之间, 平均值约为3.78 mg/g(表 1), 以差和中等烃源岩含量最高, 分别占44.8%和42.5%, 其次为“好-最好”烃源岩, 二者含量之和约为9.4%(图 2c)；炭质泥岩和煤样的S₁+S₂平均值分别为11.86 mg/g和45.31 mg/g(表 1), 所有样品均属于“非-差”级别的烃源岩(陈建平等, 1997), 生烃潜力较小(图 2d)；上侏罗统泥岩样品的生烃潜量主要分布在0.02~40.27 mg/g区间, 平均值约为4.06 mg/g(表 1), 中等、好和最好3个级别的烃源岩含量较中侏罗统均有所增长, 分别占43.8%、13.6%和2.3%(图 2c)；2个炭质泥岩样品和3个煤样全部为“非-差”烃源岩(图 2d), 二者的S₁+S₂平均值较中侏罗统减小, 分别为7.93 mg/g和11.26 mg/g(表 1)；统计结果同样显示, 下白垩统泥岩的有机质丰度明显降低, 其生烃潜量分布在0.02~27.40 mg/g范围内并呈典型的低值单峰分布, “非-差”烃源岩含量之和高达78.8%, 中等烃源岩占12.5%, “好-最好”烃源岩含量仅占8.7%(图 2c).

(3) 氯仿沥青“A”分布特征

研究区内氯仿沥青“A”揭示的有机质丰度特征与TOC统计结果基本一致, 中侏罗统烃源岩的氯仿沥青“A”含量整体介于0.008 4%~1.482 0%, 平均值约为0.234 0%, 其中“好-最好”烃源岩含量明显占优, 二者之和约为79.7%；上侏罗统氯仿沥青“A”的分布范围则明显缩减为0.010 7%~0.375 5%, 有机质丰度也以生烃能力较弱的差烃源岩为主, 含量约为48.4%, 但中等以上烃源岩含量同样约为48.4%；下白垩统泥岩的生烃能力最弱, “非-差”烃源岩含量之和约为42.1%, 其次为中等烃源岩, 约占31.6%, “好-最好”烃源岩含量最低, 二者之和约为26.3%(表 1；图 2e).

(4) 总烃含量“HC”分布特征

HC统计结果显示, 研究区内3套泥岩层的有机质丰度差异较明显.中侏罗统泥岩的HC值分布在17.05×10^-6~4 054.10×10^-6范围并表现为高值多而低值少的特征, 平均值约为701.80×10^-6, 以好烃源岩含量最高, 约为51.9%, 其次为中等烃源岩, 约占25.3%；与之相对的是, 上侏罗统泥岩样品的HC值主要集中在51.25×10^-6~1 648.98×10^-6区间, 平均值约为396.01×10^-6, 各级别烃源岩均有发育但以“差-中等”级别为主, 二者约占64.5%, “好-最好”级别的烃源岩含量次之, 约占25.8%；另一个较明显的特征是, 下白垩统低HC值的样品含量明显增高, 非烃源岩含量显著增加至26.3%(表 1；图 2f).

综上4类有机质丰度参数的统计结果认为, 北黄海盆地东部坳陷中生界烃源岩的有机质丰度整体较高, 多数样品属于中等及以上烃源岩级别.其中, 中侏罗统暗色泥岩的有机质丰度以“好-最好”烃源岩占优势地位, 上侏罗统暗色泥岩以“中等-好”丰度级别为主, 下白垩统泥岩厚度最薄且丰度最低, 绝大多数样品属于“非-差”烃源岩(刘金萍等, 2013a).另外, 研究区炭质泥岩和煤系地层集中发育在侏罗系, 其有机质丰度级别以“非-差”为主, 供烃能力差.

3.2   有机质类型

综合岩石热解、族组分、干酪根镜检及饱和烃色谱特征等资料可以看出:北黄海盆地东部坳陷中生界烃源岩的有机质类型丰富, 整体以Ⅱ型和Ⅲ型为主, 同时可见部分Ⅰ型(图 3a).

图  3  北黄海盆地东部坳陷中生界烃源岩有机质类型判别图

Fig.  3.  Organic matter types in Mesozoic source rocks of the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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由样品的分布层段来看, 中侏罗统烃源岩有机显微组分主要为腐泥组和镜质组, 其含量平均值分别占50.20%和24.50%, 惰质组和壳质组平均含量较低, 仅为16.40%和8.90%；绝大多数样品的氢指数HI处于150~200 mg/g TOC, 表明其有机质以倾气型为主；族组分资料显示, 该套烃源岩的饱和烃最高值仅为40.98%且八成样品的饱和烃含量低于30%, 同时, w(饱和烃) < 30.0%的样品约占82.3%, 饱/芳 < 1.6的样品约占51.9%, 而(非烃+沥青质)/总烃平均值约为2.39, 反映了其有机质类型多以Ⅲ型和Ⅱ₂型为主, 其次为少量的Ⅱ₁型和极少数的Ⅰ型(图 3a~3b).

晚侏罗世时期, 研究区断陷活动逐渐趋于稳定, 湖盆水体范围扩至最大并富集浮游藻类等低等水生生物, 因此, 有机显微组分样品中腐泥组平均含量最高, 约为58.6%；同时, 相较于中侏罗统, 样品中壳质组平均含量明显增加至24.6%而镜质组含量降至12.2%, 表明该套烃源岩的有机质类型基本以Ⅱ型为主, 其次为少量的Ⅲ型和Ⅰ型(图 3a)；相比之下, 惰质组平均含量仅为4.7%, 表明湖盆内陆生有机质的输入量有所减少且主要集中在煤系地层中.此外, 族组分分析结果显示, w(饱和烃)集中在20.0%~40.0%范围内的Ⅱ型有机质样品总量达70%, 且以Ⅱ₂型样品为主；饱/芳统计结果与此相符, 有机质类型为Ⅱ₂型的样品占66.1%, 其次为Ⅰ型和Ⅲ型, 分别占总样品量的14.5%和11.3%(图 3b~3c)；多数样品的氢指数HI处于300~600 mg/g TOC范围, 部分样品的HI值< 200 mg/g TOC, 表明其有机质类型以倾油型为主.

在盆小水浅的沉积背景下, 下白垩统烃源岩中有机质母源主要为陆源植物, Ⅲ型和Ⅱ₂型有机质占样品的绝大多数, 其次为Ⅱ₁型, 而Ⅰ型干酪根少见(图 3a).族组分中w(饱和烃) < 30.0%, 饱/芳 < 1.6的Ⅲ型和Ⅱ₂型样品约占总样品的45.0%~50.0%(图 3b~3c).

3.3   有机质成熟度

北黄海盆地东部坳陷中侏罗统烃源岩的T_max参数分布在369.0~549.0 ℃, 平均值约为446.7 ℃(表 1), 其中低于440 ℃的未成熟-低成熟样品含量约占19.9%, 而除此之外的大部分有机质已进入成熟—高成熟演化阶段；78块岩石样品的R_o测试结果(表 1)同样显示, 该套烃源岩整体处于成熟阶段, 尤其是埋深在4 000 m之下的深洼部位, 有机质热演化多已进入高成熟阶段(图 4)；上侏罗统样品中低成熟烃源岩的含量较中侏罗统增加, 而进入高成熟阶段烃源岩的比例较低(图 4).与之一致的是, T_max统计结果也表明上侏罗统有机质成烃演化主要以低成熟、成熟为主, 二者分别占样品总量的38.35%和29.75%.下白垩统烃源岩埋藏较浅, R_o值总体分布在0.37%~1.52%范围内, 平均值约为0.78%(表 1), 除部分样品受火成岩烘烤影响外(唐晓音等, 2013；张旗等, 2016), 大部分样品都处于低成熟-成熟阶段的生、排烃初期(图 4).另外, 研究区X10井下白垩统泥岩样品的实测OEP的平均值为1.12, CPI的平均值为1.17, 也反映了其成烃演化刚刚步入生油气初级阶段.

图  4  北黄海盆地东部坳陷中生界R_o及岩浆热场分布特征

a.烃源岩R_o与深度关系图；b.岩浆岩平面分布图(据王任等, 2017)

Fig.  4.  Distribution characteristics of R_o and magmatic thermal field in Mesozoic of the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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值得指出的是, 1 850~3 030 m深度范围内, 606、X2、X3、X4、X8等井的R_o值表现出异常增高(图 4a), 而这些井全部位于岩浆热场所影响的区域范围(图 4b).钻探证实, X3、X4、X5等井(2 500~2 850 m)均在上侏罗统—下白垩统钻遇2层火山岩, 其中下层粗面英安岩的形成时代为晚侏罗世晚期-早白垩世早期, 上层碎斑英安岩是早白垩世早期地壳熔融的产物(王嘹亮等, 2013, 2015；王任等, 2017).在岩浆热场的烘烤作用下, 部分未成熟-低成熟烃源岩迅速进入生油窗的温度范围并向烃类物质转化(唐晓音等, 2013；张旗等, 2016；许中杰等, 2017)；同时, 火山喷发所形成的热液既促进了水生生物的繁殖, 也有利于还原水体环境的形成, 直接促进了有效烃源岩的形成和保存(高福红等, 2009；张旗等, 2016).

3.4   油源对比

3.4.1   原油物性与族组分特征

研究区下白垩统和上侏罗统原油的相对密度(D₄²⁰)平均值为0.897 2 g/cm³, API介于24.34~26.78, 为典型的中质油, 其粘度(50℃)平均值约为43.92 mPa.s, 凝固点平均值为21.5 ℃；同时, 原油样品具有“低硫、低芳烃、高蜡”的特征(梁世友等, 2011；刘金萍等, 2013b), 即含硫量平均值约为0.219 5%, 含蜡量处于10.54%~15.92%范围内, 为高蜡石油, 而芳香烃含量则全部小于总烃的25.0%, 整体表现为陆相有机质成因的原油.

全部原油样品的族组成中以饱和烃馏分含量最高, 其平均值为50.97%, 且正构烷烃的相对含量均在90%以上；“非烃+沥青质”的含量分布在8.64%~49.74%范围内, 平均值约为26.46%；而芳香烃含量较低, 平均值约为22.56%, 这与中质油的族组成特征相吻合.其中, 下白垩统原油样品的饱和烃含量和饱芳比平均值分别为46.85%和1.94；上侏罗统原油(油砂)样品的饱和烃含量和饱芳比平均值稍高于下白垩统, 分别为53.83%和2.92.

3.4.2   油-源对比

(1) 正构烷烃特征对比研究区原油(油砂)的正构烷烃分布较完整, 除nC₁₀^-低分子量正构烷烃挥发损失外, 碳数在C₁₀~C₄₀范围内均有分布, 峰型则主要发育双峰型和单峰型2个大类(图 5).其中, X7井下白垩统油砂样品呈双峰态-前峰型的分布特征(图 5a), 主峰碳为C₁₅, 这与中、上侏罗统泥岩的正构烷烃分布曲线具有很好的相似性而与下白垩统泥岩的亲缘关系一般(图 5b), 整体反映了以低等水生生物为主的混源母质；据X8井油砂样品的正构烷烃分布曲线显示, 研究区上侏罗统部分原油来自于上侏罗统和下白垩统泥岩, 他们具有相似的双峰态-后峰型分布特征(图 5c), 主峰碳集中在C₂₈~C₃₁范围内且OEP平均值为2.09, 具明显的奇碳优势, 表明其生油母质同样为混源但以陆生高等植物占优；另外, 还有部分油砂样品的正构烷烃呈单峰型分布, 主峰碳集中在C₂₃且其他碳数烷烃近于正态分布, 对比后发现其与中、上侏罗统泥岩具有相近的主峰碳和相似的分布形态, 两者之间应具有良好的亲缘关系(图 5d).由图 5e对比结果可知, 研究区内具有单峰态-前峰型碳数分布特征的下白垩统原油主要来源于中、上侏罗统泥岩, C₁₇~C₁₉的低碳数主峰碳显示烃源岩中的生油母质主要为低等水生生物, 这明显区别于下白垩统中呈单峰态—后峰型碳数分布特征的原油, 其主峰碳为C₂₅且奇偶优势不明显, 生油母质主要源于下白垩统和上侏罗统泥岩中的陆生植物(图 5f).

图  5  北黄海盆地东部坳陷中生界原油(油砂)、烃源岩正构烷烃分布曲线对比图

Fig.  5.  Correlation of n-alkanes between Mesozoic crude oil (oil sand) and source rocks in the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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(2) 类异戊二烯烷烃特征对比尽管类异戊二烯烷烃在石油和沥青中的含量远不及正构烷烃高, 但由于其能更好地抵抗微生物的降解从而具备了较高的结构稳定性, 故也常用于确定烃源岩抽提物与原油之间相关关系(Didyk et al., 1978; Sofer, 1984; Peters et al., 2005).据此, 可将北黄海盆地东部坳陷中生界原油分为2种类型, 其中第Ⅰ类原油(油砂)主要分布在上侏罗统, 姥鲛烷、植烷含量相对较高且Pr/Ph平均值约为0.97, 属姥植均势；同时, Pr/nC₁₇、Ph/nC₁₈的分布范围分别为1.19~1.92和0.76~1.50, 整体分布区域与上侏罗统泥岩抽提物具有很高的重叠度(图 6a~6c).第Ⅱ类原油则由下白垩统和部分上侏罗统的原油(油砂)混合而成, 其Pr/Ph值变动较大, 主要介于0.62~1.68, 而Pr/nC₁₇值和Ph/nC₁₈值明显低于第Ⅰ类原油, 分布范围与大部分中、上侏罗统烃源岩抽提物的范围相同(图 6a~6c)；由碳同位素组成来看, 第Ⅰ类原油(油砂)的δ¹³C集中在-30.29‰~-30.50‰, Pr/Ph值介于1.15~1.35, 此特征与中侏罗统、下白垩统烃源岩差异较大, 而与上侏罗统烃源岩相似度较高, 反映出上侏罗统“自生自储”的源储配置关系；第Ⅱ类原油(油砂)的δ¹³C明显降至-34.7‰~-33.0‰, Pr/Ph略微升高至1.46~1.68区间, 表明研究区下白垩统原油主要来自上侏罗统烃源岩的贡献(图 6d).

图  6  北黄海盆地东部坳陷中生界异构烷烃参数油-源对比

Fig.  6.  Oil-source correlation by isoparaff in parameters in Mesozoic of the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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(3) 生物标志化合物对比由于生物标志化合物结构的特征性及相对稳定性, 可作为油源对比的有效指标(Li et al., 1997, 1999).通过对研究区岩芯样品中的原油(油砂)和烃源岩样品进行抽提, 发现抽提物中都含有三环萜烷和五环三萜烷, 其中, 三环萜烷化合物碳数主要分布在C₁₉~C₃₁之间且具有C₂₃优势, C₂₃长链三萜烷占总三萜烷含量的8.38%~19.17%；五环三萜烷则主要为藿烷系列、莫烷系列和伽马蜡烷.

由图 7a可以看出, 所有样品中三环萜烷的含量均较低, 三环萜烷/五环萜烷的比值最高只有0.46, 而C₂₄四环萜烷/C₂₆三环萜烷的比值呈两个区间分布, 其中比值< 1.0的原油(油砂)样品与上侏罗统和下白垩统烃源岩的关系密切, 油岩之间存在成因联系；比值> 1.7的原油(油砂)样品则与上侏罗统和部分中侏罗统烃源岩的集群关系明显, 二者具有较好的亲缘性.五环萜烷分析结果表明, 原油(油砂)样品中伽马蜡烷的含量较高, 伽马蜡烷/C₃₁藿烷比值介于0.43~0.67, C₂₉Ts/C₂₉藿烷比值介于0.22~0.62, 与此特征符合的烃源岩为白垩系底部泥岩、上侏罗统顶部泥岩和中侏罗统部分泥岩, 而其余烃源岩样品的相关性较差(图 7b).在m/z191质量色谱图上, 研究区原油(油砂)样品和烃源岩样品的五环萜烷均以C₃₀藿烷为主, 其次为C₃₀降藿烷、C₂₉Ts、Ts、C₃₁藿烷和γ-蜡烷, 其他藿烷含量较低. X1井两个下白垩统原油样品具有较高的成熟度, Ts/Tm值分别为1.91和2.05, 这与上侏罗统泥岩抽提物类似, 而与下白垩统泥岩抽提物的区别较大, 指示了“下生上储”的组合关系(图 7c~7f).甾烷分布特征显示, X3井中侏罗统油砂和烃源岩样品的C₂₇ααα20R、C₂₈ααα20R和C₂₉ααα20R三者均呈不对称的“V”字型, 以C₂₉ααα20R甾烷占明显优势为特征, C₂₈ααα20R含量最低(图 7g~7h), 反映了“自生自储”的源储组合样式.有机质母源输入为水生藻类、浮游动物和陆生植物, 并且陆生植物是原油形成的重要贡献者.

图  7  北黄海盆地东部坳陷中生界生物标志化合物参数油-源对比

Fig.  7.  Oil-source correlation by biomarker parameters in Mesozoic of the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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综上分析认为, 研究区内源储配置关系良好, 中、上侏罗统暗色泥岩生成的油气优先充注至距离较近的上侏罗统砂岩后继续向上运移, 并与下白垩统烃源岩排出的油气混聚在下白垩统砂岩中成藏, 而上侏罗统烃源岩才是下白垩统原油的主要贡献者.

4.   主力烃源岩及其生、排烃特征

4.1   主力烃源岩空间展布特征

在一个盆地内, 已进入生烃高峰期、有机质丰度级别以“好+很好”为主且累计厚度比例多高于50%的烃源岩可作为主力烃源岩存在(云金表等, 2014；袁彩萍等, 2014), 其成藏贡献最高可达80%以上(李素梅等, 2011；张博为等, 2016), 在成藏条件、资源评价等工作中理应受到高度重视.据X6-X3-X2-X8连井剖面显示(图 8), 北黄海盆地东部坳陷中生界的主力烃源岩集中发育在“盆深水广”的中、晚侏罗世时期, 尤以中侏罗统上部和上侏罗统最为集中；早白垩世时期, 研究区烃源岩品质整体变差, 仅在湖盆中心局部(X3井-X2井)发育一套薄的有效烃源岩层(1.0% < TOC < 2.0%), 高丰度主力烃源岩(TOC≥2.0%)虽在上部零星可见, 但因其未进入生烃门限而无法有效生烃, 如中部凹陷区X2井在2 568.0 ~2 600.0 m和3 134.0 ~3 140.0 m分别揭示了两套灰色泥岩, 其中上部32 m泥岩段的S₁+S₂平均值达20.68 mg/g, 远高于下部泥岩段的10.73 mg/g, 但仅下部泥岩演化至低成熟阶段成为有效烃源岩.平面上, 坳陷边缘(X8井)主要沉积了多套较低丰度的有效烃源岩层, 其厚度由20 m至100 m不等；至北部斜坡(X6井), 高丰度主力烃源岩开始发育但厚度较薄且主要集中在最大湖泛期；沉积中心处(X3井-X2井), 主力烃源岩的含量迅速增加, 单层最大厚度可达170 m左右.

图  8  北黄海盆地东部坳陷X6-X3-X2-X8井中生界烃源岩连井剖面

Fig.  8.  Well-tie source rock cross-section of X6-X3-X2-X8 in Mesozoic of the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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4.2   主力烃源岩生、排烃特征

应用Petromod 2012盆地模拟系统, 优选相标定参数、烃产率图版、有机碳恢复系数、钻井实测数据及各种有机地化参数和岩石热导率参数(Wygrala et al., 1989；邱楠生, 2002；石广仁等, 2004)等开展生、排烃特征研究, 其中, 泥岩压实模型选用Mudstone Model(Yang et al., 2004)、生烃模型采用实测的产烃率模型、排烃模型选用复杂孔隙度排烃模型(王克等, 2005；陈建平等, 2014).

① 盆地模拟中所需的沉积相、烃源岩百分含量、TOC含量、干酪根类型等相标定参数, 采用由井点到面、井震结合的方法依据钻井实际数据统计并赋值, 见表 2.

表  2  北黄海盆地东部坳陷中生界烃源岩盆地模拟参数表

Table  Supplementary Table   Parameter table of basin modeling of Mesozoic source rocks in the Eastern Depression, North Yellow Sea Basin

地层	沉积相	砂岩含量(%)	暗色泥岩含量(%)	泥岩有机碳含量(%)	干酪根类型(%)
					I	Ⅱ1	Ⅱ2	Ⅲ
J3	河流相	45	5	0.20	0	0	10	90
	三角洲相	55	25	0.72	0	0	40	60
	水下扇	35	10	0.45	0	0	30	70
	滨-浅湖相	25	55	0.75	0	10	55	35
	半深湖相	10	77	1.65	10	25	45	20
J2	三角洲相	55	25	0.65	0	0	35	65
	水下扇	35	10	0.50	0	0	30	70
	滨-浅湖相	25	50	0.80	0	5	50	45
	半深湖相	15	70	2.00	0	5	40	55
	浊积体	40	15	0.50	0	0	35	65

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② 勘探资料和前人研究表明, 北黄海盆地是一个地温梯度相对较低的“冷盆”(张功成等, 2016), 其变化范围为2.50~2.74 ℃/100 m, 如X9井在3 170.31 m处测得静温86.9 ℃, 地温梯度2.74 ℃/100 m, 据此, 本文取值为2.62 ℃/100 m.

③ 产烃率及生烃量.研究区有机质类型主要为陆生植物和低等水生生物混源形成的Ⅱ₁型和Ⅱ₂型, 其次为Ⅲ型及少量的Ⅰ型, 不同类型的产烃率主要依据X2、X4和X6井烃源岩实测数据取值.模拟结果显示, 研究区内中侏罗统和上侏罗统两套成熟、有效的烃源岩生烃量大致相当, 二者累计生烃达23.46×10⁸ t.

(1) 中侏罗统烃源岩生、排烃特征

中侏罗统烃源岩自中侏罗世末期开始生烃并持续至今, 其中第一个生、排烃高峰出现在早白垩世末期, 最大生烃速率和排烃速率分别达到16.4×10⁶ t/Ma和4.2×10⁶ t/Ma, 同时, 研究区内最大排烃强度为50.0~60.0×10⁴ t/km²；后因晚白垩世区域抬升剥蚀, 烃源岩生、排烃速率逐渐减弱并于古新世~始新世停止生烃；渐新世时, 伴随着盆地再次沉降发生二次生烃作用, 较小幅度的生、排烃高峰分别出现在渐新世末期和早中新世, 二者的最大生烃速率分别为13.3×10⁶ t/Ma和10.5×10⁶ t/Ma, 排烃速率为4.0×10⁶ t/Ma和3.5×10⁶t/Ma, 直至20 Ma后生、排烃速率不断衰减(图 9a).

图  9  北黄海盆地东部坳陷中生界烃源岩生、排烃速率直方图

Fig.  9.  Histogram of hydrocarbon-generating and hydrocarbon expulsion rate of Mesozoic source rocksin the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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(2) 上侏罗统烃源岩生、排烃特征

上侏罗统烃源岩自晚侏罗世末期开始局部生烃并于早白垩世末出现第一个生、排烃高峰, 此时最大排烃速率约为13.5×10⁶ t/Ma, 相应的排烃强度高达(80.0~120.0)×10⁴ t/km²；同样受区域抬升作用(晚白垩世~始新世)和盆地再次沉降(渐新世)的控制, 二次生烃高峰出现在中新世且生烃速率明显高于早白垩世末期, 峰值高达62.0×10⁶ t/Ma, 次峰值为45.5×10⁶ t/Ma；排烃过程则从渐新世末开始一直延续至今, 两次排烃高峰的速率分别为27.3×10⁶ t/Ma和20.5×10⁶ t/Ma(图 9b).

值得我们思考的是, 虽然中侏罗统暗色泥岩的累计厚度是上侏罗统的2倍以上且现今残余的有机质丰度也高于上侏罗统, 但其倾气型的有机质尚未达到大量生气阶段；中、上侏罗统两套烃源岩在地史时期的累计生烃量基本相当, 而中侏罗统的排烃速率远不如上侏罗统, 其单位体积排烃量仅为上侏罗统的20.0%左右, 最大排烃强度也仅为上侏罗统烃源岩的一半.根据物质平衡原理可以判定, 上侏罗统烃源岩的原始有机质丰度应明显高于中侏罗统, 正是由于其排出的烃类物质远高于中侏罗统才导致现今残余有机质丰度较中侏罗统略低.烃源岩生、排烃速率和油源对比综合分析表明, 上侏罗统烃源岩是研究区内最重要的一套主力烃源岩层, 其对油气成藏的贡献更大, 其次为中侏罗统烃源岩.

5.   有利的油气勘探方向

受勘探程度和地质资料丰度所限, 前人虽明确指出中生界是北黄海盆地东部坳陷的主要生烃层和油气勘探目的层(袁书坤等, 2010；梁世友等, 2011；刘振湖等, 2014；刘金萍等, 2015), 但对其内部生储盖组合的划分尚不够精细, 在一定程度上限制了研究区内部主要目的层的标定.本次研究在明确主力烃源岩的基础之上, 总结研究区致密砂岩储层、区域盖层等的发育特征(梁杰等, 2013；王改云等, 2015, 2016a, 2016b), 认为北黄海盆地东部坳陷中生界发育4套生储盖组合(图 10). “上生下储”式的组合Ⅰ发育在中侏罗统下部, 烃源岩和盖层均为其下部大套暗色泥岩, 储集层为扇三角洲砂岩或前侏罗系基岩；组合Ⅱ跨中侏罗统上部和上侏罗统发育, 中、上侏罗统暗色泥岩为主要的烃源岩层和盖层, 储层主要为上侏罗统三角洲前缘砂岩和滨浅湖细砂岩, 其特点是形成“下生上储”和“自生自储”式的成藏组合；以上侏罗统暗色泥岩为烃源岩层、以下白垩统下部辫状河三角洲前缘砂岩为储集层的源储组合被覆盖在下白垩统中、上部大套泥岩之下, 形成“下生上储”的组合Ⅲ；第Ⅳ套组合的储集层主要发育在下白垩统上部, 油源通过断层沟通来自于中、上侏罗统, 盖层为下白垩统顶部的厚层泥岩, 成藏组合同样为“下生上储”式.

图  10  北黄海盆地东部坳陷中生界生储盖组合示意图(修改自王改云等, 2016b)

Fig.  10.  Diagrammatic sketch of Mesozoic source-reservoir-seal rock assembl age in the eastern depression, North Yellow Sea Basin

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前已述及, 研究区中、上侏罗统两套烃源岩均存在着早白垩世末和中新世两次生、排烃高峰, 上侏罗统烃源岩在中新世排出的烃类对油气成藏更具实际意义, 而盆内构造圈闭早在渐新世末即已定型(袁书坤等, 2010；刘振湖等, 2014), 因此, 由侏罗统烃源岩排出的油气可通过不整合、断层等运移通道进入下白垩统成藏, 尤其是上侏罗统上部“好-最好”级别的烃源岩紧邻下白垩统底部孔渗条件较好的砂岩层(梁杰等, 2013；王改云等, 2016a), 更有利于烃类运移、聚集.综合分析认为, 研究区油气勘探的最佳目的组合为上侏罗统泥岩和下白垩统砂岩构成的成藏组合Ⅲ, 其次为中、上侏罗统内部“自生自储”式成藏组合, 而中侏罗统下部“上生下储”式成藏组合也存在一定的勘探价值.

6.   结论

(1) 烃源岩地球化学评价证实, 北黄海盆地东部坳陷中生界中侏罗统烃源岩的有机质丰度整体处于“好-最好”级别且大部分已进入成熟-高成熟生油阶段, 其类型以倾气的Ⅲ型和Ⅱ₂型为主, 可见少量的Ⅱ₁型和极少量的Ⅰ型；上侏罗统烃源岩有机质丰度则以“中等-好”级别为主, 有机质类型主要为倾油的Ⅱ₂型和Ⅱ₁型, 少部分为Ⅰ型和Ⅲ型, 成烃演化基本处于低成熟-成熟生油阶段；白垩系局部发育的暗色泥岩有机质丰度以“非-差”级别为主且大多未成熟, 供烃能力十分有限.

(2) 油源对比结果显示, 研究区中生界两类原油主要来自于上侏罗统烃源岩, 其次为中侏罗统, 而来自下白垩统的成分极少；侏罗统烃源岩(尤其是上侏罗统)生成的烃类首先充注至紧邻的下白垩统底部砂岩和侏罗统内部砂岩层后, 继续通过断层等通道向上运移并与下白垩统烃源岩生成的少量烃类混聚在下白垩统上部储层中, 区内源储配置关系主要为“下生上储”式, 其次为“自生自储”式, 中侏罗统下部发育一套“上生下储”式的成藏组合.

(3) 上侏罗统和中侏罗统暗色泥岩是研究区内两套主力生烃层系, 二者均存在着早白垩世末和中新世两次生、排烃高峰；中侏罗统烃源岩的最大排烃速率仅为4.2×10⁶ t/Ma, 而上侏罗统烃源岩的排烃速率高达27.3 ×10⁶ t/Ma, 加之盆内构造圈闭最终定型于渐新世末, 故上侏罗统烃源岩晚期排出的烃类对油气成藏更具实际意义, 有利勘探层位首先为下白垩统底部砂岩层, 其次为中、上侏罗统内部砂岩, 中侏罗统下部砂岩层也应予以适当关注.