Boimarker Types and Geochemical Significance of Crude Oils in Western Depression, Liaohe Basin
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摘要: 原油的生物标志物组合特征可提供油气来源、成熟度、次生改造程度等多方面的重要信息，是油气成因分析和油源对比的有效工具.利用原油的生物标志物类型及其组合特征分析地球化学意义，通过生物降解作用的研究和原油生物标志物组合的判断，对稠油的来源进行成因分析，研究认为：辽河盆地不同地区各类生物标志物的组合及正构烷烃和异戊间二烯的分布特征，反映研究区发育母质输入、成熟度和生物降解程度明显不同的两种类型的原油，即富4-甲基甾烷型和富伽马蜡烷型原油，分别来源于沙三段和沙四段源岩.Abstract: Based on the research of biomarker combined characteristics, oil and gas source, maturity and degree of secondary reconstruction could be discussed which is the effective method to analyses hydrocarbon origin, genesis of petroleum and oil-source correlation. By making the most of biomarker types and combined characteristics, the geochemical significance will be researched. Oil-source correlation had been studied by becteria degradation and biomarker combined characteristics. The distribution of n-alkanes and isoprene shows that various types of crude oil are developed. That is, two main quite different crude oils are developed which are rich in 4-methylstane and rich in gamma-waxy in the study area. The two different crude oils come from Sha 3 and Sha 4 respectively.
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Key words:
- Liaohe basin /
- biomarker /
- oil-source correlation /
- becteria degradation /
- geochemistry /
- petroleum geology
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1. 地质背景
辽河盆地位于辽宁省中南部，是渤海湾裂谷盆地中的一个多旋回箕状断陷，其前第三纪基底结构较为复杂，主要控制性断裂呈北东向展布，形成隆凹相间的构造格局.研究区主要发育7个次级构造单元，即沈北凹陷、大明屯凹陷、西部凸起、西部凹陷、中央凸起、东部凹陷和东部凸起，新生代沉积的地层为房身泡组、沙河街组、东营组和上第三系的馆陶组及明化镇组.
稠油在辽河盆地已探明的石油储量中占有重要的比例，发育在构造斜坡带上的高升油田是我国著名的厚层块状稠油油藏.稠油油藏的形成和演化经历了漫长的地质过程(朱芳冰等，2015).辽河盆地的持续沉降，导致同一源岩不同成熟阶段生成的油气及不同源岩生成的油气可能发生混合，进而影响原油的组成和性质，笔者通过生物标志物组合特征的研究，对稠油的的来源进行成因分析和油源研究.
2. 原油生物标志物组合特征
原油的生物标志物组合特征可提供油气来源、成熟度、次生改造程度等多方面的重要信息，不同类型的有机质和不同沉积环境具有不同的生物标志物组合，因而生物标志物及其组合特征是油气成因分析和油源对比的有效工具(董春梅, 1995; Justwan et al., 2006; 杨子成和张金亮, 2008).笔者选择西部凹陷不同油区的16个样品进行饱和烃气相色谱和色谱-质谱分析.
甾烷和萜烷是应用最广的生物标志物，利用甾萜烷分布特征可以追索油源岩和油气聚集的亲缘关系(杨子成和张金亮, 2008).除一些遭受较强生物降解的原油外，研究区样品孕甾烷的相对丰度通常较低.大部分样品均发育有较丰富的C27-C29正常甾烷和重排甾烷，部分样品还发育有较丰富的C28-C30 4-甲基甾烷.C27-C29正常甾烷的主要前身物为广泛存在于植物和浮游生物细胞壁中的甾醇.由于浮游生物以C27、C28甾醇为主，而高等植物以C29甾醇占优势，因此可用C27、C28和C29甾烷的相对丰度反映有机质的生物来源.辽河油田西部凹陷正常原油多以C29甾烷占优势，且大多具有C29>C27>C28的甾烷分布形式.而未成熟油和遭受较强生物降解的原油的C28甾烷的相对丰度明显增大，且大多表现出C29>C28>C27的甾烷分布型式(图 1).
图 1 辽河盆地原油甾烷构成三角图Fig. 1. Crude oil sterane constitution triangular figure in the Western depression, Liaohe basin生物标志物亦是反映有机质成熟度的重要参数.随着有机质热演化程度的增高，甾烷的立体构型发生变化，其中C29甾烷20S/(S+R)和ββ/(ββ+αα)是最常用的成熟度指标.图 2显示了研究区原油和生油岩C29甾烷20S/(S+R)与C29甾烷ββ/(ββ+αα)及Ts/Tm的关系，可以看出，C29甾烷20S/(S+R)和ββ/(ββ+αα)具有良好的相关性.各油区正常原油均存在成熟度不同的系列.由于生物降解对甾烷的影响，难以根据C29甾烷20S/(S+R)和ββ/(ββ+αα)有效地划分遭受较强生物降解的原油的成熟度.
图 2 辽河盆地西部凹陷原油和生油岩C29甾烷20S/(S+R)与C29甾烷ββ/(ββ+αα)(a)及Ts/Tm(b)的关系Fig. 2. The relationship between C29 sterane 20S/(S+R) and C29 sterane ββ/(ββ+αα)(a) as well as Ts/Tm (b) in the Western depression, Liaohe basin三降藿烷可以反映成熟度的变化，其中Ts/Tm是反映有机质成熟度的较好指标，图 2b给出了Ts/Tm与甾烷的常用成熟度指标C29甾烷20S/(S+R)的关系.由于甾烷成熟度指标C29甾烷20S/(S+R)和ββ/(ββ+αα)更易受到生物降解的影响，Ts/Tm成为确定稠油成熟度的重要指标.
研究表明，4-甲基甾烷的生物先质主要来源于甲藻，与原始沉积母质中沟边藻类的贡献有关(Chen et al., 1996；张林晔等，2005).因此丰富的4-甲基甾烷是低等水生浮游植物特别是甲藻大量输入的标志.本区岩样和油样4-甲基甾烷的丰度变化较大(图 3)，反映了母质输入的时空变化.
图 3 辽河盆地西部凹陷原油和生油岩C27重排甾烷与4-甲基甾烷/(4-甲基甾烷+C29甾烷ααR)的关系Fig. 3. The relationship between crude oil and source rock C27 rearranged sterane and 4-methylsterane/ (4-methylsterane+C29 sterane ααR) in the Western depression, Liaohe basin伽马蜡烷和全氢化β胡萝卜烷均是反映沉积介质条件的良好标志，伽马蜡烷与有机质沉积时水介质的盐度相关(Peters et al., 2005；Zhu et al., 2005)，是高盐度沉积环境的重要标志物，其前身物为原生动物的四膜虫醇，全氢化β胡萝卜烷主要来源于藻类中的胡萝卜素，其在生油岩和原油中的富集对应相对较强的还原环境.
25-降藿烷是生物降解的产物，随着原油生物降解程度的增强，正常藿烷的相对丰度降低甚至消失，25-降藿烷的相对丰度明显增高，因此25-降藿烷的发育程度是反映原油降解程度的有效参数.
不同地区上述各类生物标志物的组合及正构烷烃和异戊间二烯的分布表明，辽河油田西部凹陷发育母质输入、成熟度和生物降解程度明显不同的多种类型的原油.
3. 生物标志物特征与油源分析
油源对比是指导油气勘探的关键技术(李水福等，2010)，可提供油气成因方面的重要地质-地球化学信息，成因意义明确的参数可以作为油源对比的有效指标(Peters et al., 2005；Hao et al., 2009).
生物降解作用，亦称微生物降解作用、细菌降解作用，是由微生物新陈代谢作用导致的石油物理性质、烃类化学组成与原油质量的显著变化.生物降解作用强烈地改造了原油的组成和性质，遭受较强生物降解的稠油会因此失去重要的成因信息，导致稠油成因分析和油源对比更为困难.从正常原油的成因分析和油源对比入手，根据稠油的生物标志物组合判断稠油的来源是成因分析的有效途径(Peter and Moldowan, 1993；邹才能等，2004).
4-甲基甾烷和伽马蜡烷是辽河盆地原油的有效示踪标志.4-甲基甾烷和伽马蜡烷的分布特征表明，研究区主要发育有富4-甲基甾烷型和富伽马蜡烷型两类生物标志物组合明显不同的原油.
已发现的未熟原生稠油和低熟-降解稠油大多富伽马蜡烷而贫4-甲基甾烷(图 4).这类原油的长链三环贴的丰度通常较低，具有较明显的nC17优势，Pr/Ph亦较低.富伽马蜡烷的未熟和低熟原油与沙四段源岩具有较好的对比关系(图 4)，表明未熟原生稠油和低熟及低熟降解稠油可能主要来源于沙四段源岩.
图 4 辽河盆地西部凹陷未成熟油甾萜生物标志物分布及其与沙四段源岩的对比Fig. 4. The distribution of immature crude steroid terpene biomarker and Sha 4 oil-source correlation in the Western Depression, Liaohe Basin尽管坨1-26-32井原油不发育4-甲基甾烷，但其ααR甾烷分布型式表现为C29>C27>C28(图 4)，雷39井伽马蜡烷/C31R达5.4，高升地区未熟和低熟原油的伽马蜡烷/C31R总体接近甚至大于5，坨1-26-32井伽马蜡烷/C31R为0.62，相对丰度变低.生物标志物组合的这种差异反映了沙四段源岩沉积-成岩条件的时空变化，可能与不同来源的油气的混合有关.
冷东地区深度超过2 300 m的未降解原油大多具有较为丰富的4-甲基甾烷，但伽马蜡烷的丰度很低甚至不含伽马蜡烷.这类富含4-甲基甾烷、贫伽马蜡烷的原油与沙三段源岩具有较好的对比关系(图 5)，表明富含4-甲基甾烷的原油可能与沙三段具有亲缘关系.
图 5 富4-甲基型原油与沙三段源岩的甾萜类生物标志物分布Fig. 5. Rich 4-methyl crude oil and the distribution of Sha 3 source rock steroid terpene biomarker辽河盆地大部分成熟-降解型稠油的4-甲基甾烷的丰度较低.然而，大部分成熟-降解型稠油的伽马蜡烷的丰度低于未熟原生稠油和低熟-降解稠油.笔者分析认为主要是两种原因造成：一是生物降解可能改变原油的原始生物标志物组合面貌，二是降解前不同来源(不同源岩或同一源岩不同成熟度)原油的混合造成，这可能是主要原因.辽河盆地西部凹陷的成熟-降解型稠油可能分别来源于沙四段和沙三段不同源岩，在不同成熟度条件生成油气的混合.然而，辽河盆地西部凹陷沙四段和沙三段发育藻质Ⅰ型、藻质Ⅱ型、混合Ⅱ型、木质Ⅱ型、藻质Ⅲ型及木质Ⅲ型等多种干酪根成因类型，从而不同成因类型干酪根的源岩具有不同的生物标志物组合，导致不同地区同一层位源岩生成的油气可能具有不同的生物标志物组合，而强烈的生物降解改变了原油生物标志物组合的原有面貌，要准确地确定成熟-降解型稠油的“源油”及其来源是困难的.
4. 结论
原油的生物标志物组合特征是油气来源、成熟度、次生改造程度等研究的重要依据，是油气成因分析和油源对比的有效工具，研究认为：
(1) 辽河盆地不同地区各类生物标志物的组合及正构烷烃和异戊间二烯的分布表明，辽河油田西部凹陷发育母质输入、成熟度和生物降解程度明显不同的多种类型的原油.
(2) 研究区主要发育的生物标志物组合明显不同的原油，富4-甲基甾烷型和富伽马蜡烷型原油，分别来源于沙三段和沙四段源岩.
(3) 强烈的生物降解会改变原油生物标志物组合的面貌，为确定成熟-降解型稠油的“源油”造成困扰.
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图 1 辽河盆地原油甾烷构成三角图
Fig. 1. Crude oil sterane constitution triangular figure in the Western depression, Liaohe basin
图 2 辽河盆地西部凹陷原油和生油岩C29甾烷20S/(S+R)与C29甾烷ββ/(ββ+αα)(a)及Ts/Tm(b)的关系
Fig. 2. The relationship between C29 sterane 20S/(S+R) and C29 sterane ββ/(ββ+αα)(a) as well as Ts/Tm (b) in the Western depression, Liaohe basin
图 3 辽河盆地西部凹陷原油和生油岩C27重排甾烷与4-甲基甾烷/(4-甲基甾烷+C29甾烷ααR)的关系
Fig. 3. The relationship between crude oil and source rock C27 rearranged sterane and 4-methylsterane/ (4-methylsterane+C29 sterane ααR) in the Western depression, Liaohe basin
图 4 辽河盆地西部凹陷未成熟油甾萜生物标志物分布及其与沙四段源岩的对比
Fig. 4. The distribution of immature crude steroid terpene biomarker and Sha 4 oil-source correlation in the Western Depression, Liaohe Basin
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