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    东海盆地西湖凹陷油岩地球化学特征及原油成因来源

    苏奥 陈红汉

    苏奥, 陈红汉, 2015. 东海盆地西湖凹陷油岩地球化学特征及原油成因来源. 地球科学, 40(6): 1072-1082. doi: 10.3799/dqkx.2015.089
    引用本文: 苏奥, 陈红汉, 2015. 东海盆地西湖凹陷油岩地球化学特征及原油成因来源. 地球科学, 40(6): 1072-1082. doi: 10.3799/dqkx.2015.089
    Su Ao, Chen Honghan, 2015. Geochemical Characteristics of Oil and Source Rock, Origin and Genesis of Oil in Xihu Depression, East China Sea Basin. Earth Science, 40(6): 1072-1082. doi: 10.3799/dqkx.2015.089
    Citation: Su Ao, Chen Honghan, 2015. Geochemical Characteristics of Oil and Source Rock, Origin and Genesis of Oil in Xihu Depression, East China Sea Basin. Earth Science, 40(6): 1072-1082. doi: 10.3799/dqkx.2015.089

    东海盆地西湖凹陷油岩地球化学特征及原油成因来源

    doi: 10.3799/dqkx.2015.089
    基金项目: 

    国家油气重大科技专项 2011ZX05023-004-010

    详细信息
      作者简介:

      苏奥(1989-),男,助理工程师,主要从事盆地流体地质与油气成藏及地球化学研究.E-mail: suao446@163.com

      通讯作者:

      陈红汉(1962-),E-mail: hhchen@cug.edu.cn

    • 中图分类号: P618

    Geochemical Characteristics of Oil and Source Rock, Origin and Genesis of Oil in Xihu Depression, East China Sea Basin

    • 摘要: 东海盆地西湖凹陷具有大量的原油资源,但对于原油成因讨论较少.采集西湖凹陷多个油样和岩样,利用气相色谱和傅里叶红外光谱等手段,全面分析了该区烃源岩和原油的地球化学特征,综合讨论了原油来源以及凝析油和高蜡轻质油的成因.研究结果表明,平湖组煤系源岩均处于热演化的成熟阶段,其中碳质泥岩和煤岩以陆源生物为主要生源,其干酪根类型为Ⅲ型,暗色泥岩则具有陆源生物和水生生物双重生源贡献,其干酪根类型Ⅱ-Ⅲ型,同时碳质泥岩和煤的生油潜力远高于泥岩.原油主要为凝析油和轻质油,凝析油具有低密度、低蜡等“六低一高”的特点,轻质油具有高蜡特质,而且轻烃组分有明显差异.生标参数显示大部分原油为腐殖型,少部分原油表现出具有腐殖和腐泥母质的特点,同时该区原油均处于中等成熟阶段.油油对比和油岩对比表明大部分油来自平湖组碳质泥岩和煤岩,具有典型Ⅲ型腐殖油的特征;少部分油来自暗色泥岩,具有Ⅱ-Ⅲ型油的特征(总体上仍偏腐殖型).凝析油和轻质油的物性及轻烃组分的差异与源岩母质无关.凝析油是干酪根在成熟演化阶段生成的原油遭受蒸发分馏作用的结果,高蜡轻质油除了是“蒸发分馏作用”的残余油外,还有部分是“混合作用”的结果.

       

    • 东海盆地西湖凹陷除了丰富的天然气资源外还具有大量的原油资源.关于原油成因和来源,目前较为统一的观点是原油来源于平湖组煤系源岩(李贤庆等,1997贾健谊等,2000傅宁等,2003朱扬明等,2012),但对于其具体来自哪种类型的生油岩或哪种组分为主要的生油母质,前人认识不同.贾健谊等(2000)利用原油甲基环己烷指数(IMCH)判别认为西湖凹陷原油的母质类型均为腐殖型,来源于陆源高等植物.李贤庆等(1997)认为树脂体和“孢子体和藻质体”是西湖凹陷主要的生油母质,分别是早期生油和晚期生油的主要组分.傅宁等(2003)认为原油的生油母质主要来源于陆地高等植物的树脂体,主要生油岩为平湖组碳质泥岩和煤层.朱扬明等(2012)认为西湖凹陷生油母质可能有低等水生生物的贡献,部分生油岩为暗色泥岩.陈晓东认为生油母质有2种类型:一是以镜质组为主,来源于陆源高等植物木质组织的凝胶化作用的产物,为倾气型烃源岩;二是以“壳质组+腐泥组”为主,来源于水生低等植物,为倾油型烃源岩(陈晓东,西湖凹陷烃源岩及油气地球化学特征,2010).关于原油成因,由于对研究区生油组分认识不一,因此前人也较少对此进行讨论.研究区原油主要类型复杂,按照物性可划分为低蜡凝析油和高蜡轻质油.关于凝析油成因,Tissot and Welte(1978)认为凝析油是有机质达到高成熟阶段的热解产物;Snowdon and Powell(1982)认为陆相有机质在低成熟-成熟阶段可形成大量的凝析油.卢松年和张刚(1994)认为富含壳质体、树脂体的陆源有机质可在低成熟-中等成熟阶段形成凝析油,例如吐哈盆地煤层富含木栓质体早期煤成油的重要组分(陈建平等,1999).蒸发分馏、运移分馏等后天次生变化也可形成凝析油(马柯阳和范璞,1995张水昌,2000).关于蜡质油成因主要可能与源岩母质(张枝焕等,2004)或后天蚀变作用(主要为生物降解、蒸发分馏、混合作用等)有关(马柯阳和范璞,1995卢双舫等,2007杨楚鹏等,2009).本文主要利用原油和烃源岩的气相色谱、傅里叶红外光谱和有机质显微组分结合源岩热解数据和油岩馏分的稳定碳同位素,全面分析了西湖凹陷烃源岩和原油的地球化学特征,综合讨论了原油来源以及凝析油和高蜡轻质油的成因,以期为该区油气勘探提供一定的理论依据.

      东海盆地位于中国大陆东部边缘,是我国近海面积最大的含油气盆地(苏奥等,2014).西湖凹陷位于东海陆架盆地东部中北段,面积约为5.9×104 km2,为一狭长的新生代沉积凹陷,沉积厚度可达万米.西湖凹陷蕴含丰富的油气资源,是东海盆地研究程度最高,也是最具勘探潜力的凹陷.据统计,凹陷共完钻探井和评价井59口,共37口获得油气流,发现了多个油气田和含油气构造,百余个局部构造(张功成等,2013)(图 1).西湖凹陷油气资源量巨大,而目前探明率仅为4.5%,显示其具极好的勘探前景(雷闯等,2014).凹陷形成于太平洋板块俯冲产生的弧后伸展带,经历了古新世-始新世的裂陷期、渐新世-中新世中期的拗陷期和中新世晚期-第四纪的沉降期.地层自下而上发育了古新统(E1)、宝石组(E2b)和平湖组(E2p)、渐新统花港组(E3h)、中新统龙井组(N11l)、玉泉组(N12y)和柳浪组(N13l)、上新统三潭组(N2s)及第四系东海群(Qd).平湖组主要为海陆过渡沉积环境,在平湖组沉积时期气候属于亚热带气候,植物尤其繁盛,大量发育被子植物和蕨类植物,植物组合很复杂(张功成等,2013).平湖组是主要的烃源层,也是主要的储集层(苏奥等,2013),其中烃源岩岩性主要为暗色泥岩、煤及碳质泥岩.

      图  1  西湖凹陷构造分带、油气田分布及地层
      Fig.  1.  Various structural belts and oil-gas fields and simplifed chart of strata in Xihu depression

      本次分析测试内容为气相色谱和傅里叶红外光谱测试,样品与测试条件及流程如下:

      (1) 本次研究共采集了西湖凹陷28个油样(凝析油和轻质油)和27个平湖组煤系源岩岩样,进行饱和烃及轻烃气相色谱测试分析.所有油样保存在茶色小玻璃瓶中,并使用锡纸密封包裹,放置于通风良好的环境中,以防止样品挥发和污染.测试所采取的仪器为美国Thermo Finnigan公司生产的TRACE型气相色谱-质谱联用仪,配备为Agilent DB-1MS石英毛细管色谱柱(60 m×0.20 mm×0.25 μm),载气为氮气.测试流程为:先升温至60 ℃,恒温2 min,然后以5 ℃/min的速率升至290 ℃,恒温30 min.

      (2) 本次研究使用了27个源岩岩样进行傅里叶红外光谱分析.测试流程如下:将岩样置于50 ℃左右的干燥箱内烘5 h左右,然后取出合适重量的岩样进行充分研磨,同时使用氯仿进行抽提,得到不溶部分干酪根,然后再次低温烘干,进行红外光谱测试.测试所采用的仪器为美国Nicolet公司生产的FT-IR740型傅里叶变换红外光谱仪,分析波数范围为4 000~50 cm-1.

      3.1.1   源岩丰度和类型

      在西湖凹陷已钻遇的烃源岩有3套,即龙井组、花港组和平湖组烃源岩,有机质丰度依次变好.其中贾健谊等(2000)傅宁等(2003)已证实西湖凹陷最主要的烃源层为平湖组煤系地层,钻井发现煤系地层主要由暗色泥岩组成,并夹有多而薄的煤层和碳质泥岩.源岩热解实验测试显示,平湖组暗色泥岩的热解生烃潜量(S1+S2)介于0.01~21.11 mg/g,平均值为1.61 mg/g,有机碳总量(TOC)介于0.1%~4.9%,平均值为1.04%;平湖组碳质泥岩的S1+S2介于5.81~99.36 mg/g,平均值为35.29 mg/g,TOC介于5.0%~29.1%,平均值为12.6%;平湖组煤层的S1+S2则介于5.73~215.75 mg/g,平均值为115.26 mg/g,TOC为31.7%~72.9%,平均值为51.3%.因此从生烃潜力和有机碳总量角度,煤层生烃能力最好,碳质泥岩其次,暗色泥岩最差.干酪根元素分析和氢指数结果表明,研究区平湖组有机质类型特征以Ⅱ-Ⅲ型为主.有机质显微组分显示,平湖组煤层、碳质泥岩和暗色泥岩的显微组分成分总体以镜质组和惰质组为主,腐泥组和壳质组含量较低,存在部分暗色泥岩腐泥组含量高达50%以上.同时暗色泥岩相对于煤和碳质泥岩而言,其壳质组含量也要相对高些,可达到15%以上,其中在壳质组中树脂体含量要高于孢粉体、木栓质体等其他成分.镜质组主要以富氢的基质为主.按照传统干酪根显微组分分类法,煤和碳质泥岩的干酪根主要以Ⅲ型为主,暗色泥岩主要为Ⅲ-Ⅱ型,但从生烃能力角度来看,前者要好于后者.一般水生生物为母质的有机质具有高碳数正构烷烃,而陆生高等生物为母质的有机质一般具有中低碳数正构烷烃,从烃源岩的气相色谱图可发现(图 2),暗色泥岩的饱和烃气相色谱谱形图具有明显的“双峰”,暗示了水生生物和陆生高等生物的双重贡献,煤岩的饱和烃气相色谱谱形图则主要以“单峰”为主,表明了陆地生物为主要的有机质来源,而且煤岩的Pr/Ph比值明显高于暗色泥岩(图 2),据统计得出煤岩和碳质泥岩的Pr/Ph主要介于7~11,而暗色泥岩的Pr/Ph主要介于3~7.

      图  2  西湖凹陷典型暗色泥岩(a)和煤岩的饱和烃气相色谱(b)
      a.NB25-3-1井泥岩3 226~3 228 m,平湖组;b.NB25-3-1井煤3 438~3 446 m,平湖组
      Fig.  2.  Gas chromatogram of saturated hydrocarbon of typical dark mudstone (a) and coal (b) in Xihu depression

      本文同时利用了傅里叶红外光谱仪来研究西湖凹陷干酪根的结构和类型及成熟度.傅里叶红外光谱技术(FTIR)的测试原理在于,在连续红外光谱照射下,有机质分子可吸收振动频率相同的红外光,形成该分子的独特的光谱形态,因此能够有效反映有机质干酪根的化学结构和官能团,可被用来研究干酪根类型划分、生烃气潜力评价以及有机质成熟度确定等,具有不破坏原始物质和测试速度快等优点(李岩等,2013).据有机化学和红外光谱学原理,本次测试的西湖凹陷干酪根红外光吸收峰主要的代表基团如下:(1)750 cm-1、810 cm-1、870 cm-1和1 630~1 600 cm-1的吸收谱带,与C=C键有关,反映了芳香结构;(2)1 370 cm-1、1 450 cm-1、2 850 cm-1和2 930 cm-1的吸收谱带,与脂肪结构有关;(3)1 700 cm-1主要与C=O键有关,反映了杂原子基团的结构(图 3).从图 3中可知,相近深度的暗色泥岩、碳质泥岩和煤岩三者的红外光谱谱形大致上较为相似,均表现为芳烃C=C键吸收峰(1 630~1 600 cm-1)明显突出,同时脂族结构(CH2和CH3)吸收峰2 930 cm-1和2 850 cm-1强度相对较弱,C=O键吸收峰(1 700 cm-1)则不明显.而且碳质泥岩和煤的芳香族与脂肪族强度比值明显要高于暗色泥岩.这在一定程度上反映了西湖凹陷泥岩、碳质泥岩和煤主要以陆源生物为主的母质来源,且碳质泥岩和煤比暗色泥岩具有更为明显的陆源特征.

      图  3  西湖凹陷平湖组相近深度泥岩、碳质泥岩和煤的红外光谱谱形
      Fig.  3.  Infrared spectroscopy spectrum chart of mudstone, carbonaceous mudstone and coal in similar depth in Pinghu Formation, Xihu depression

      干酪根红外光谱的某些吸收峰的强度比值可以用来表征干酪根结构,本文选取以下参数来区分不同类型的干酪根:C参数=1 700 cm-1/(1 700 cm-1+1 600 cm-1)和B参数=1 450 cm-1/(870 cm-1+810 cm-1+750 cm-1),它们可以反映干酪根脂肪族和芳香族结构相对比值.从图 4中可以看出,碳质泥岩和煤几乎无区别,而相对而言,泥岩具有相对较多的脂类结构而少芳核结构,这与上述干酪根显微组分分析是一致的.

      图  4  西湖凹陷平湖组泥岩、碳质泥岩和煤岩干酪根红外吸收峰强度比值分布
      Fig.  4.  Infrared absorption peak intensity ratio of mudstone, carbonaceous mudstone and coal in Pinghu Formation, Xihu depression
      3.1.2   源岩热演化程度

      西湖凹陷已钻遇的平湖组暗色泥岩、碳质泥岩和煤岩的热解实验得到的Tmax参数一般介于425~450 ℃之间,显示源岩主要处于成熟阶段.测试结果显示平湖组源岩的镜质体反射率Ro介于0.5%~1.0%,OEP介于1.2左右,无明显的奇偶优势,C2920S/20(S+R)介于0.38~0.55,C29ββ/(αα+ββ)介于0.31~0.55,这些参数也均指明了源岩处于成熟阶段.本文同时利用红外光谱参数计算了源岩的成熟度.一般随着有机质热演化程度的增加,干酪根中的芳香核逐渐脱烷基缩聚,导致芳环稠合程度增加,使得振动体系之间的相互作用力减小,因此所需要的能量也随之减小,C=C键吸收峰向低波长方向移动,这种现象被称做为“芳环位移律”,同时国外学者也建立了干酪根镜质体反射率与C=C键红外吸收最小波数Wmin之间的关系(Ganz and Kalkreuth, 1991).本文将研究区干酪根红外光谱测试数据投入已建立的Ro-Wmin关系(图 5),可以发现该区除个别泥岩样品外,大多数泥岩、碳质泥岩和煤的热演化程度均处于中成熟阶段.

      图  5  干酪根镜质体反射率与C=C键红外吸收最小波数Wmin之间关系
      Fig.  5.  Relationship between kerogenvitrinite reflectance and infrared absorption minimum wave number (Wmin) of C=C bond
      3.2.1   原油类型

      西湖凹陷各油气田部分气层测试显示气油比高达3 000~5 000 m3/m3,部分油样实测高压物性PVT相图见图 6a,这表明该区普遍存在凝析油气藏.除此之外,还存在常规油藏和天然气气藏.从相态和密度来看,该区产出原油主要可分为凝析油和轻质油,而且两者的物理性质差异较大.凝析油具有低密度、低蜡(<5%)、低粘度、低硫(<0.3%)、低凝固点、低胶质和沥青质含量和高轻烃含量的特点,即“六低一高”特征;轻质油明显密度稍高且具有高蜡的特征,同时轻组分含量低而胶质和沥青质含量相对较高,其中从图 6b可以看出, 原油密度与含蜡量呈正相关的关系,即该区凝析油密度较低、含蜡低,而轻质油密度稍高、含蜡量高.

      图  6  西湖凹陷HY14-1-1井(3 031.15~3 063.10 m)原油样品PVT相图(a)和原油密度与含蜡量的关系(b)
      Fig.  6.  PVT phase diagram of crude oil samples in HY14-1-1 well (a) and relationship of density and wax content of crude oil (b), Xihu depression

      从原油的轻烃组分角度来看,本区原油的轻烃组分成分存在显著差异,例如从平湖五井深度为3 695.5 m的原油和平湖四井深度为2 708.6 m的原油的轻烃气相色谱图可以看出,后者的甲苯、二甲苯和邻二甲苯等相对较低分子量的芳香烃化合物含量明显要低一些,而且nC7/甲基环己烷比值要高(图 7).研究区这种轻烃组分明显差异与密度、含蜡量有关,即主要表现为低蜡凝析油和高蜡轻质油的芳香烃化合物含量和nC7/甲基环己烷比值不同,表现出这些参数存在内在联系.

      图  7  西湖凹陷不同原油的轻烃的气相色谱
      a.平湖五井深度为3 695.5 m的原油;b.平湖四井深度为2 708.6 m的原油
      Fig.  7.  Gas chromatogram of light hydrocarbons of different crude oil in Xihu depression

      从原油的生物标志化合物角度来看,本区原油气相色谱图表现出甾烷类化合物有不同类型的分布(图 8),残雪四井原油的C27~C28~C29甾烷呈反“L”型,即C29甾烷相对含量占明显的优势(C29>C27>C28),表明该类原油主要以陆源高等植物为主的生源构成特征,平湖五井深度为2 703.2 m的原油则有不同的分布特征,C27~C28~C29甾烷呈不对称“Ⅴ”型,即C27甾烷相对含量最高(C27>C29>C28),表明该类原油有明显的低等水生生物为来源的贡献.同时两类原油的伽玛蜡烷含量也有差异,C29甾烷相对含量多的原油的伽玛蜡烷/C30藿烷含量比值小于0.05,而C27甾烷相对含量多的原油其比值>0.05,这也显示两类原油有不同类型的母质来源.根据所采集油样数统计,以腐殖母质为主要生源的原油占总原油的90%左右,以腐殖和腐泥母质共同生源的原油则占10%.

      图  8  西湖凹陷不同原油甾烷化合物分布
      a.残雪四井原油;b.平湖五井原油
      Fig.  8.  Distribution of steranes of different crude oil in Xihu depression
      3.2.2   原油成熟度

      本文应用了多个地球化学参数综合判别了西湖凹陷原油的成熟度.首先原油OEP介于0.99~1.10之间,基本无奇偶优势,表现成熟油的特征.利用原油轻烃参数2, 4-DMP/2, 3-DMP比值通过BeMent公式计算得到该区原油生成温度Temp介于119~137 ℃,折算成镜质组反射率Rm为0.82%~1.03%,表明原油均处于成熟阶段.利用原油芳烃参数MPI1计算得到原油成熟度RMPI1介于0.6%~1.1%的成熟阶段.原油的生标成熟度化合物反映了原油“重组分”的成熟度,研究区原油的Ts/Tm、C29甾20S/(20S+20R)和C29ββ/(αα+ββ)分别介于0.77~1.36、0.39~0.64和0.41~0.75之间,均反映了原油处于成熟阶段(表 1).综合原油的OEP参数、生标成熟度参数、甲基菲指数和轻烃参数均反映了研究区原油处于成熟阶段.

      表  1  西湖凹陷原油油样的成熟度参数
      Table  Supplementary Table   Maturity parameters of crude oil samples in Xihu depression
      计算参数 轻烃参数 芳烃参数 生标成熟度参数
      Temp(℃) Rm(%) MPI-1 RMPI-1(%) Ts/Tm C29甾20S/(20S+20R) C29ββ/(αα+ββ)
      范围 119~137 0.82~1.03 0.38~1.22 0.6~1.1 0.77~1.36 0.39~0.64 0.41~0.75
      注:Temp=140+15[ln(2, 4-DMP/2, 3-DMP)](Mango, 1990);Ro=0.012 3 Tmax-0.676 4(Mukhopadhyay and Dow, 1994);RMPI-1=0.6MPI-1+0.37.
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      综上,从西湖凹陷烃源岩和原油的地球化学特征可知,研究区烃源岩类型有3种,即煤、碳质泥岩和暗色泥岩,其中煤和碳质泥岩地化参数相似,而与暗色泥岩有较大区别.干酪根元素、氢指数、有机质显微组分和红外光谱测试均显示煤和碳质泥岩主要以陆源腐植母质为主,暗色泥岩则具有陆源和水生生物双重贡献.然而这些源岩均含一定成分的壳质组,而且还主要以树脂体为主,这是早期生油物质;同时部分泥岩富含腐泥组,也能大量生油;而煤和碳质泥岩富含镜质组,尽管具有明显的生气倾向,但镜质组以富氢的基质镜质体为主,也具有一定的生油能力;而且研究区原油类型复杂,地化参数相差较大;因此西湖凹陷油岩复杂的地球化学特征显示了该区原油可能具有复杂的成因和来源.

      生物标志化合物保留着生物有机质的原始信息,且在后期演化过程中又保存着相对稳定的碳骨架结构,因此是油油对比和油岩对比的首要“指纹”参数(侯启军等,2004).姥鲛烷/植烷值(Pr/Ph)是判识有机质沉积环境的重要标志,可用于油源对比研究.实验测试结果显示,大多数油样的Pr/Ph值较高,介于6.28~8.98,还存在少部分油样的Pr/Ph值介于1.86~5.63.煤系源岩中煤及碳质泥岩的Pr/Ph值介于6.39~12.49,暗色泥岩的Pr/Ph值稍低,介于3.46~5.39.从Pr/Ph可以初步推测,西湖凹陷原油来源煤系源岩,大多数原油来自煤及碳质泥岩,少部分原油来自暗色泥岩.类异戊二烯烷烃中Ph/nC18和Pr/nC17包含了丰富的生源信息,Connan and Cassou(1980)基于488个油样归纳了不同类型干酪根生成的原油其Ph/nC18和Pr/nC17的分布特点,本文将西湖凹陷原油油样、暗色泥岩样、碳质泥岩和煤岩样品数据投入此图发现,碳质泥岩和煤表现出典型Ⅲ型干酪根的特征,同时与大部分油样具有明显的亲缘关系,而暗色泥岩干酪根类型主要介于Ⅲ型与Ⅱ型之间,且与少部分油样有亲缘关系(图 9a).原油和源岩的C27~C28~C29甾烷相对含量比值也与大多数油样与碳质泥岩和煤岩一致,即C29甾烷占优势,少数原油和部分泥岩一致,即C27甾烷相对含量最高.原油的稳定碳同位素与母质有直接关系,且受后期次生变化影响较小,因此是判别油源的一项重要指标,从油样、暗色泥岩、碳质泥岩和煤岩的饱和烃与芳香烃的碳同位素关系图(剔除了混合和蒸发分馏影响大的油样)可以看出,暗色泥岩和少部分油样有联系,碳质泥岩、煤岩和绝大部分原油有关(图 9b),与Ph/nC18、Pr/nC17和C27~C28~C29甾烷参数判别结果一致.根据上述得到碳质泥岩、煤岩和暗色泥岩的热演化程度与原油的成熟阶段相符,排除外来的生油岩.综上,大部分油来自碳质泥岩和煤岩,具有典型Ⅲ型腐殖油的特征,少部分油来自平湖组暗色泥岩,具有Ⅲ-Ⅱ型油的特征(总体上仍偏腐殖型).因此根据油油、油岩对比结果和油样数量统计,目前西湖凹陷主力生油岩为平湖组碳质泥岩和煤层,暗色泥岩也有少量贡献.

      图  9  西湖凹陷原油、暗色泥岩、碳质泥岩和煤岩的Ph/nC18和Pr/nC17的分布(a)和饱和烃与芳香烃的碳同位素关系(b)
      Fig.  9.  Distribution of Ph/nC18 and Pr/nC17 (a) and diagram of carbon isotope of saturated hydrocarbons and aromatic (b) of crude oil, dark mudstone, carbonaceous mudstone and coal rocks in Xihu depression

      关于西湖凹陷原油成因,众多学者说法不一.而且前已述及,生油组分众多,如壳质组中的树脂体、部分富含腐泥组的泥岩和富氢基质镜质体的碳质泥岩、煤和部分暗色泥岩,因此原油成因复杂.由于该区原油计算的成熟度为中等成熟度阶段,因此不是煤系源岩中树脂体早期生油导致,也不是传统干酪根生烃模式高成熟-过成熟度阶段的产物,而是由有机质的成熟阶段生成.而且朱扬明等(2012)分析了西湖凹陷平湖组暗色泥岩、碳质泥岩和煤的热模拟产物,发现3种类型的源岩的液态烃生成模式只有一次生烃高峰期,且高峰阶段的镜质体反射率为0.8%~1.1%,说明该区没有煤系源岩早期生油的模式,且主要产油阶段在干酪根热演化程度的中等成熟阶段.前文也证明了该区大部分原油具有腐殖特征,因此可以认为西湖凹陷原油主要是碳质泥岩和煤岩的镜质组中富氢基质镜质体为主要的生油组分,少部分原油是以部分暗色泥岩中腐泥和腐殖母质为生油组分,它们均在成熟阶段生成.

      尽管前文确定了研究区的主力生油岩,而且根据原油的地球化学特征和上述油源对比,了解到研究区以腐殖型为母质的大多数原油和以腐殖型和腐泥型为母质的少数原油是在成熟阶段生成,但却无法解释该区凝析油“六低一高”和轻质油异常高蜡、高胶质和沥青质以及轻烃组成存在显著差异的特点,例如从能够表征原油生源参数Pr/Ph与含蜡量的关系图可知,两者几乎毫无相关性(图 10),这一特点不是原始生源母质类型导致,即凝析油藏的相态成因和轻质油具有异常高蜡的成因不是“原生型”,而可能是后天次生作用成因导致.

      图  10  西湖凹陷原油Pr/Ph与含蜡量关系
      Fig.  10.  Diagram of Pr/Ph and wax content of crude oil in Xihu depression

      Thompson(1987)在储存着石油的密闭容器中逐渐注入过量的甲烷气,待达到气液平衡后,再除去气相,原油组分发生了物理分馏,即石油中轻组分溶解到气相中被带走,残余油相对富集芳烃、蜡质、胶质和沥青质,并提出蒸发分馏模式,同时利用芳香烃指数(甲苯/nC7)和饱和烃指数(nC7/甲基环己烷)来鉴别原油经历的次生变化(蒸发分馏、生物降解、水洗等).实际上,蒸发分馏作用是一种很常见的地质作用,例如国内苏北盆地盐城凹陷、塔里木盆地乌什凹陷等等地方均有发现(龚德瑜等,2014),当深部早期充满原油的圈闭进入大量外来天然气,天然气便会溶解原油轻馏分,当构造作用等因素导致圈闭温压条件发生变化,天然气便会沿着断裂或不整合面向上运移至合适的圈闭存储下来,形成次生凝析油气藏,下部圈闭中的残余油便会因失去轻馏分,而显示出相对高蜡、高密度的特点.从西湖凹陷原油油样的甲苯/nC7nC7/甲基环己烷参数可知,研究区经历了大规模的蒸发分馏作用(图 11a).一般未经历次生作用的原油,其正构烷烃碳数和摩尔分数的对数呈一条直线(Kissin, 1987),而实际上研究区部分原油却显示出低碳数正构烷烃组分损失的特征(图 11b),这也证明了该区蒸发分馏作用的存在.因此该区凝析油是干酪根在成熟演化阶段生成的原油遭受蒸发分馏作用形成,即“蒸发分馏”成因凝析油,同时该区密度高的轻质油具有高蜡特点.

      图  11  西湖凹陷原油次生变化识别(a)和正构烷烃碳数与摩尔分数分布(b)
      Fig.  11.  Dentification of secondary changes in crude oil (a) and distribution of n-alkane carbon number and the molar fraction (b) in Xihu depression

      按照一般的蒸发分馏模式,西湖凹陷垂向上原油分布应该是低蜡、低密度和“蒸发分馏”成因凝析油气藏分布在浅层,而高蜡、高密度残余油分布在深层,密度从上到下呈逐渐增加的趋势.事实上,西湖凹陷油藏密度并非完全按照此模式分布,以西湖凹陷平湖构造带为例,平湖油气田按照原油密度随深度逐渐增加的趋势,而构造北边的宝云亭、孔雀亭油气田却按照原油密度随深度逐渐减小的变化趋势.从西湖凹陷平湖A井和孔雀亭A井凝析油、高蜡油的成因模式图可知(图 12),平湖A井(PHA井)油气藏的密度基本上随深度增大而增大(0.801 4>0.782 0>0.760 7和0.767 5 g/cm3),含蜡量也是此规律(7.85%>1.55%>0.12%和0.14%),即蒸发分馏成因的凝析气向上运移至浅层直接保存下来了,下部残余油呈高蜡特质,这是典型蒸发分馏模式.孔雀亭A井(KQTA井)的油气藏的密度和含蜡量则呈相反的变化趋势,原因在于原先早期正常原油已运移至浅层圈闭,之后蒸发分馏成因形成的凝析气,随着断裂进入浅层油藏,由于温压场变化,导致烃气溶解能力下降,凝析油气发生解溶现象,导致中高分子量的饱和烃析出,溶解于油藏,从而原油含蜡量和密度都随之增加,这种过程可称为“混合作用”、张水昌(2000)杨楚鹏等(2009)在解释塔里木盆地轮南地区和塔中地区油气藏时也描述过类似现象.因此,西湖凹陷原油成因除归结于大规模的“蒸发分馏作用”外,同时还有部分井区由“混合作用”导致,这些奠定了该区复杂的原油类型及分布格局.

      图  12  西湖凹陷凝析油和高蜡油的成因模式
      Fig.  12.  Genesis of condensate and high wax oil in Xihu depression

      (1) 西湖凹陷平湖组煤系源岩中碳质泥岩和煤岩主要以陆源生物为主要生源,其干酪根类型为Ⅲ型,而暗色泥岩则具有陆源生物和水生生物双重生源贡献,其干酪根类型Ⅲ-Ⅱ型,同时源石热解显示碳质泥岩和煤的生油潜力远高于泥岩.源岩热解、红外光谱和生标参数均显示3种类型源岩处于热演化的成熟阶段.

      (2) 研究区原油主要为凝析油和轻质油,凝析油具有低密度、低蜡等“六低一高”的特点,轻质油具有高蜡特质,而且轻烃组成有明显差异.原油的C27~C28~C29甾烷和伽玛蜡烷含量显示大部分原油为腐殖型,少部分原油表现出具有腐殖和腐泥母质的特点.原油的OEP参数、生标成熟度参数、甲基菲指数和轻烃参数均反映了该区原油处于中等成熟阶段.

      (3) 油油对比和油岩对比表明大部分油来自碳质泥岩和煤岩,具有典型Ⅲ型腐殖油的特征,少部分油来自平湖组暗色泥岩,具有Ⅲ-Ⅱ型油的特征(总体上仍偏腐殖型).凝析油和轻质油的物性及轻烃组分的差异与源岩母质无关,是蒸发分馏的结果.凝析油是干酪根在成熟演化阶段生成的原油遭受蒸发分馏作用的结果,高蜡油除了是“蒸发分馏作用”的残余油外,还有部分是“混合作用”的结果.

    • 图  1  西湖凹陷构造分带、油气田分布及地层

      Fig.  1.  Various structural belts and oil-gas fields and simplifed chart of strata in Xihu depression

      图  2  西湖凹陷典型暗色泥岩(a)和煤岩的饱和烃气相色谱(b)

      a.NB25-3-1井泥岩3 226~3 228 m,平湖组;b.NB25-3-1井煤3 438~3 446 m,平湖组

      Fig.  2.  Gas chromatogram of saturated hydrocarbon of typical dark mudstone (a) and coal (b) in Xihu depression

      图  3  西湖凹陷平湖组相近深度泥岩、碳质泥岩和煤的红外光谱谱形

      Fig.  3.  Infrared spectroscopy spectrum chart of mudstone, carbonaceous mudstone and coal in similar depth in Pinghu Formation, Xihu depression

      图  4  西湖凹陷平湖组泥岩、碳质泥岩和煤岩干酪根红外吸收峰强度比值分布

      Fig.  4.  Infrared absorption peak intensity ratio of mudstone, carbonaceous mudstone and coal in Pinghu Formation, Xihu depression

      图  5  干酪根镜质体反射率与C=C键红外吸收最小波数Wmin之间关系

      Fig.  5.  Relationship between kerogenvitrinite reflectance and infrared absorption minimum wave number (Wmin) of C=C bond

      图  6  西湖凹陷HY14-1-1井(3 031.15~3 063.10 m)原油样品PVT相图(a)和原油密度与含蜡量的关系(b)

      Fig.  6.  PVT phase diagram of crude oil samples in HY14-1-1 well (a) and relationship of density and wax content of crude oil (b), Xihu depression

      图  7  西湖凹陷不同原油的轻烃的气相色谱

      a.平湖五井深度为3 695.5 m的原油;b.平湖四井深度为2 708.6 m的原油

      Fig.  7.  Gas chromatogram of light hydrocarbons of different crude oil in Xihu depression

      图  8  西湖凹陷不同原油甾烷化合物分布

      a.残雪四井原油;b.平湖五井原油

      Fig.  8.  Distribution of steranes of different crude oil in Xihu depression

      图  9  西湖凹陷原油、暗色泥岩、碳质泥岩和煤岩的Ph/nC18和Pr/nC17的分布(a)和饱和烃与芳香烃的碳同位素关系(b)

      Fig.  9.  Distribution of Ph/nC18 and Pr/nC17 (a) and diagram of carbon isotope of saturated hydrocarbons and aromatic (b) of crude oil, dark mudstone, carbonaceous mudstone and coal rocks in Xihu depression

      图  10  西湖凹陷原油Pr/Ph与含蜡量关系

      Fig.  10.  Diagram of Pr/Ph and wax content of crude oil in Xihu depression

      图  11  西湖凹陷原油次生变化识别(a)和正构烷烃碳数与摩尔分数分布(b)

      Fig.  11.  Dentification of secondary changes in crude oil (a) and distribution of n-alkane carbon number and the molar fraction (b) in Xihu depression

      图  12  西湖凹陷凝析油和高蜡油的成因模式

      Fig.  12.  Genesis of condensate and high wax oil in Xihu depression

      表  1  西湖凹陷原油油样的成熟度参数

      Table  1.   Maturity parameters of crude oil samples in Xihu depression

      计算参数 轻烃参数 芳烃参数 生标成熟度参数
      Temp(℃) Rm(%) MPI-1 RMPI-1(%) Ts/Tm C29甾20S/(20S+20R) C29ββ/(αα+ββ)
      范围 119~137 0.82~1.03 0.38~1.22 0.6~1.1 0.77~1.36 0.39~0.64 0.41~0.75
      注:Temp=140+15[ln(2, 4-DMP/2, 3-DMP)](Mango, 1990);Ro=0.012 3 Tmax-0.676 4(Mukhopadhyay and Dow, 1994);RMPI-1=0.6MPI-1+0.37.
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    • 收稿日期:  2014-07-23
    • 刊出日期:  2015-06-15

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