Mixed Oil Distribution and Source Rock Discrimination of the Napu Depression, Bohaibay Basin
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摘要: 南堡凹陷油气源尚不清晰.首次采用单体烃碳同位素、结合生物标志物对全凹陷范围的原油和烃源岩进行了精细地球化学研究.分析表明, 拾场次洼沙三段烃源岩(Ⅰ类)发育高丰度的4-甲基甾烷与硫芴系列、贫伽玛蜡烷, 单体烃碳同位素为"斜直线型", 相关原油分布于高柳深层; 南堡凹陷南部沙二+三段源岩(Ⅱ类)伽玛蜡烷较发育, 但4-甲基甾烷不太发育, 其他特征类似于Ⅰ类源岩, 相关原油发现于潜山; 南堡凹陷沙一段-东三段烃源岩(Ⅲ类)富含重排甾烷与孕甾烷系列, 单体烃碳同位素较轻且近"W"型, 相关原油主要分布于南堡4、5号构造带.发现南堡油田1、2号构造带、老爷庙、高柳中浅层原油具有界于Ⅱ、Ⅲ类源岩(及相关原油)间的同位素与生标特征, 系混源油, 定量预测出混源油中沙二+三段源岩的贡献最高达82%.本研究关于Es2+3系南堡凹陷重要的油气源的认识不同于以往研究, 为该区进一步油气勘探提供了重要依据.Abstract: The origin of the hydrocarbons in the Napu depression is still not clear. Compound specific carbon isotope of n-alkanes has been utilized, combined with biomarkers to carry out detail geochemical investigations for the oils and source rocks within the whole depression for the first time. The results show that the Tertiary Es3 rocks (type-Ⅰ) in the Shichang sub-depression are characterized by abundant 4-methyl steranes and dibenzothiophenes but low concentration of gammacerane with a "tilted linear" shape of compound specific carbon isotope distribution. The type-Ⅰ genetic related oil has been discovered in the Tertiary Es3 interval of Gaoshangpu and Liuzan oilfields. The Tertiary Es2+3 rock (type-Ⅱ) in the south Nanpu depression is featured by a relatively high content of gammacerane while little 4-methyl sterane contained, and it has a similar carbon isotope curve and dibenzothiophene concentration to that of the type-Ⅰ rock. The type-Ⅱ genetic oil has been discovered in the Ordovician burial hills. The Tertiary Es1-Ed3 rock (Ⅲ) in the Nanpu depression is distinguished from the others by obviously high content of diasteranes and pregnant series with a relatively lowerδ13C of n-alkane and nearly a "W" shape of carbon isotopic pattern. The type-Ⅲ genetic related oils was discovered in the NP4, 5 tectonic belts. It is observed that the oils in the NP1, 2 tectonic belts, Laoyemiao oilfield and the Tertiary Nm-Es1 of Gaoshangpu and Liuzan oilfield have intermediate biomarker and isotope characteristics between the type-Ⅱ and type-Ⅲ source rocks and the related oils, indicating mixed sources of the oils derived from both the type-Ⅱ and type-Ⅲ rocks. It is found that the related contribution of the Es2+3 source rocks to the mixed oils is up to 82%. We suggest that the Es2+3 is an important set of source rock in the Nanpu depression, responsible for most of the oils. This result is different from the previous ones that most of the oils in the Nanpu depression were derived from the Es1-Ed3 source rocks rather than the Es2+3, which provides essential information for further petroleum exploration of the depression.
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Key words:
- Napu depression /
- mixed oil /
- biomarkers /
- compound specific isotope /
- petroleum geology
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南堡凹陷近年油气勘探成效显著，已在南堡1、2、3、4、5号构造带获得突破(图 1)，并在奥陶系潜山获得油气，勘探潜力巨大.类似于渤海湾盆地其他地区，南堡凹陷发育多套烃源岩(赵彦德等，2008a)，最大埋深近6000~7000m，目前所发现油气主要分布于中浅层.最近研究认为，南堡凹陷发育优质沙三段烃源岩(郑红菊等, 2007a, 2007b)，然而相关分析主要局限于北部陆上拾场次洼一带，对南部滩海一带(林雀次洼等)烃源岩缺少深入研究.现有研究认为，南堡油田原油主要来自沙一-东三段(贾齐山等，2006；梅玲等，2008)，深部成因油气仅局部分布(贾齐山等，2006；赵彦德等，2008a)，这与南堡凹陷发育沙三段优质烃源岩(仅发现少量相关油气)似乎相矛盾.本研究综合南堡凹陷南、北部各洼陷烃源岩、油气开展系统的油气成因调查研究，旨在为该区深部油气资源评价与进一步油气勘探提供依据.
图 1 南堡凹陷主要构造单元、油气田及样品分布1.油样；2.海岸线；3.二级构造线；4.油藏；5.断层线Fig. 1. Tectonic units of the Nanpu Depression and location of oil fields and oil samples collected1. 石油地质概况
南堡凹陷是发育在古生界、中生界基底之上的典型中新生代箕状断陷凹陷，具有北断南超的特征(周海民和丛良滋，1999).自下而上第三系发育沙河街组、东营组、明化镇组、馆陶组地层，陆地面积660km2、滩海面积1000km2，发育多个生油洼陷，包括拾场次洼、林雀次洼、柳南次洼和曹妃甸次洼(图 1).南堡凹陷油气主要分布在陆上高尚堡、柳赞、老爷庙油田、北堡地区以及近年发现的海上南堡油田(图 1)，南堡油田油气分布于南堡1、2、3、4、5号构造带之上.
2. 样品与实验
本文对南堡凹陷34口井、65个位于不同构造带、不同层系的烃源岩样品进行了Rock-Eval、饱和烃与芳烃常规地化分析，从中选出部分样品进行了单体烃碳同位素分析共分析南堡油田原油46个(图 1)，对比分析了以往测试的陆上原油71个(李素梅等，2008).原油测试项目与烃源岩基本一致.选用标样包括nC24D50、D4C27胆甾烷、D10-蒽.GC、GC/MS实验条件与化合物定量方法参见Jiang et al.(2001)、Li et al.(2003)；单体烃碳同位素分析采用HP6890气相色谱与同位素质谱相连.实验条件：色谱柱为苯基-甲基-硅酮固定相毛细管柱(60m×0.25mm i.d.×0.25μm)，气相色谱的升温程序：50℃恒温1min，以3℃/min升到310℃，恒温30min.He载气，恒流模式，流量1.0mL/min.同位素分析采用内标标定与重复性分析界定.
3. 南堡凹陷原油基本特征与成因类型
3.1 南堡凹陷原油基本特征
南堡凹陷原油为典型的淡水陆相油，陆上部分一般为正常油，馆陶组、明化镇组浅层系部分原油因保存条件较差，为稠油.滩海南堡油田原油物性相对较好，多为正常油，具有中-低密度(0.8123~0.8822g/cm3)、低粘度(2.118~7.975MPa·s)、低硫(0.02%~0.32%)、中-高蜡(5.00%~31.28%)特征，少数为稠油.位于南堡2号构造带的LPN1、NP2-82井奥陶系潜山原油为高蜡油(含蜡量分别为23.78%和31.28%).南堡油田原油饱和烃占绝对优势(63.08%~88.52%)，其次是芳烃(7.03%~22.87%)，非烃+沥青质含量(3.5%~21.98%)较低，具有高饱/芳比、低非/沥比特征，反映原油为正常成熟油.陆上多数原油与南堡油田具有相似的族组成特征，表明原油成因的相似性.气相色谱参数显示，南堡凹陷原油CPI、OEP值接近平衡值1，指示原油较高的成熟度.原油Pr/Ph值分布范围为0.98~1.67(均值1.43)，反映烃源岩弱氧化-弱还原原始沉积环境.
3.2 南堡凹陷原油成因类型划分
根据烃类组成、同位素特征，可将南堡凹陷原油分为以下几类：第1类(Ⅰ)高柳地区深层原油(Es3)，典型特征是富含4-甲基甾烷系列(图 2)，4-甲基甾烷/规则甾烷值一般为0.16~0.27(李素梅等，2008)，而其他原油一般＜0.1.Ⅰ类油还具有相对低丰度重排甾烷(图 2)、低丰度伽玛蜡烷特征.第Ⅰ类原油单体烃碳同位素曲线也不同于其他原油，相对较重，呈从低碳至高碳逐渐变轻的斜“直线型”(＜nC29部分)(参见下文)，而海相原油一般呈近水平的直线型(Li et al., 2010；李素梅等，2010).南堡凹陷LPN1、NP2-82井奥陶系潜山原油划为第2类(Ⅱ)，典型特征是富集低分子量孕甾烷、三环萜烷系列(图 2，3e)；饱和烃成熟度参数C29甾烷ααα20S/(S+R)、Ts/(Ts+Tm)、芳烃甲基菲指数与二苯并噻吩参数4, 6-/1, 4-DMDBT(二甲基二苯并噻吩)显示其较高的成熟度特征，反映深源供烃.第Ⅱ类原油碳同位素曲线与I类有些相似，但高碳数部分偏重(图 4a，4d).老爷庙油田M113-1井(3139.6~3229.0m，Ed3)原油也划为Ⅱ类，其碳同位素与潜山原油相近，并且重排甾烷/规则甾烷、C27-/C29-规则甾烷值相对较低，具有类似高柳深层沙三成因原油和南堡凹陷Es2+3烃源岩的特征，反映成因相关性(下文讨论).
图 2 南堡凹陷不同类型原油m/z 217质量色谱Fig. 2. The m/z 217 mass fragmentogram of saturate fractions from the representative oils in the Nanpu depression
图 3 南堡凹陷原油族群划分Fig. 3. Classification of oil-families for the oils in the Nanpu depression
图 4 南堡凹陷不同类型原油单体烃碳同位素曲线分布型式Fig. 4. Distribution pattern of compound specific carbon isotope of n-alkanes for the oils in the Nanpu depression南堡凹陷北堡、3-5号构造带原油划为第3类(Ⅲ)，典型特征是4-甲基甾烷与伽玛蜡烷含量相对较低(图 2，图 3a，3c)、重排甾烷含量相对较高(图 2，图 3b)、2xC24-四环/C26-三环萜烷值大大高于其他原油(图 3d)、三环萜/五环萜值(图 2，图 3e)、(C21+C22)/C29-甾烷值相对较低.此外，成熟度参数4, 6-/1, 4-DMDBT显示最低值(图 3f).第Ⅲ类原油的碳同位素曲线明显区别于其他原油，近似呈压扁的“W”型(图 4c，4f).以上生物标志物参数与同位素反映第Ⅲ类原油的成因/油源不同于其他原油.
第4类(Ⅳ)原油为最为普遍的一类，分布最广，包括南堡1、2号构造带、老爷庙油田及高柳中浅层原油(图 1).对比发现，第Ⅳ类原油通常具有界于Ⅱ、Ⅲ类原油之间的生标特征(图 2，3，4b，4e)，单体烃碳同位素的中间值特征最为明显(图 4b，4e)，认为其主要为Ⅱ、Ⅲ类成因原油的混源油(下文讨论).依据上述主要对比指标，用SPSS软件绘制的南堡油田原油聚类树枝图如图 5所示.
4. 南堡凹陷油源解析
4.1 烃源岩生烃潜力
烃源岩生烃潜力分析表明，南堡凹陷东三段、沙一、沙二+三段均发育达到较好生油潜力级别的烃源岩，如NP288、NP2-82井(近年钻遇深部暗色烃源岩的少数探井)沙二+三段有机碳含量分别高达2.9%、2.4%；总烃高达851、2082ppm.这部分烃源岩当前埋藏相对较深，其中沙一与沙二+三段一般在4000m以下.如果将这部分烃源岩的生烃潜力进行恢复，其生烃潜能应比当前的测定值高，因部分烃类排出，目前仅为剩余生烃潜能.
4.2 油源识别
4.2.1 生物标志物对比
以往研究已确认高柳地区沙三段深层油(Ⅰ类油)主要来自拾场次洼沙三段烃源岩(Ⅰ类岩)(梅岭等，2008；李素梅等，2008).本研究侧重高柳中浅层及南堡油田原油的油源分析.甾萜类指纹对比揭示，南堡凹陷第Ⅱ、Ⅲ类原油分别与沙二+三、东三-沙一段烃源岩有较好的相关性，反映亲缘关系；第Ⅳ类显示介于第Ⅱ、Ⅲ类原油及相关烃源岩之间的特征，应为混源油.生物标志物参数对比表明，南堡油田原油Pr/Ph值(1.15~1.67)与林雀次洼、部分北堡的沙二+三段烃源岩(0.94~1.78)具有较好的相似度，与沙一段-东三段多数烃源岩(Pr/Ph多为1.82~3.34)差异较大(图 6a).各项生标参数一致显示，沙二+三段烃源岩各项参数相对稳定，指示性质相对稳定，而沙一-东三段烃源岩变化较明显，南堡油田原油与沙二+三段烃源岩聚类相关(图 6)，指示其为南堡油田的主力烃源岩.Pr/Ph、4-甲基甾烷/规则甾烷、CPI、2xC24-四环/C26-三环萜一致显示，东三段烃源岩与原油的相似度较低，埋深接近3800m的东三-沙一段烃源岩才显示与原油相近的特征(图 6e, 6f, 6g).南堡油田沙二+三段烃源岩伽玛蜡烷/C30藿烷值分布范围较大且具有随埋深增加而增加的趋势(图 6b)，暗示深层烃源岩沉积时水体分层或咸度增加，这种环境更有利于形成优质烃源岩.
C27、C28、C29-规则甾烷相对丰度三角图指示，高柳地区沙三段原油与沙二+三段烃源岩聚类相关；中浅层原油分布于同区东三-沙一段烃源岩及南侧林雀次洼沙二+三段烃源岩附近，显示混源成因.类似地，南堡油田原油与同区沙二+三段烃源岩具有较好的相似度，与部分东三-沙一段烃源岩具有较好的相关性，指示前者为主力烃源岩，后者的贡献不能排除.
芴、氧芴、硫芴相对丰度反映母源岩的原始沉积环境(Lin and Wang, 1991)，三芴系列分布图显示，陆地高尚堡油田、海上南堡油田原油均与沙二+三段烃源岩具有更高的相似度，显示较好的亲缘关系(图 7).南堡凹陷多数东三段-沙一段烃源岩样品与原油相关性较差(图 7)，暗示其成烃贡献可能相对较少.
图 7 南堡凹陷原油、烃源岩芴、氧芴、硫芴聚类相关图Fig. 7. Ternary plot showing the relative distribution of fluorene, dibenzofuran and dibenzothiophene in the oils and source rock extracts from the Nanpu depression indicating oil source4.2.2 单体烃碳同位素对比
南堡凹陷拾场次洼及其邻区沙三段烃源岩同位素近似呈“斜直线型”，且从低碳到高碳同位素值有逐渐降低的趋势(图 8a)，与高柳地区沙三段深层原油(I类油)同位素曲线位置基本重叠(图 4a，8a)，显然二者为油源对应关系.南堡凹陷南部滩海沙二+三段烃源岩(Ⅱ类)同位素曲线也曾近“斜直线型”，与南堡潜山原油(Ⅱ类)相似并且位置相近(图 4d，8b)，指示两者具有成因相关性.北堡、南堡3-5号构造带原油(Ⅲ类)碳同位素曲线型式相似(图 4c，4f)，并与沙一-东三段烃源岩具有较好的相似度(图 8)，表明两者具有亲缘关系.特别地，观察到南堡1，2号构造带原油、高柳中浅层、老爷庙油田原油(IV类)单体烃碳同位素值相似(图 4b，4e)，如果叠加则显示界于沙二+三段、沙一-东三段烃源岩(图 8)及其相关原油(图 4b，4e)之间的特征，认为主系混源油，来自沙二+三段、沙一-东三段烃两套烃源岩.以上同位素的对比结果与生物标志物基本一致.
图 8 南堡凹陷烃源岩单体烃碳同位素曲线Fig. 8. Distribution pattern of compound specific carbon isotope of n-alkanes for the source rocks in the Nanpu depression4.3 混源相对贡献预测
选用第Ⅱ类LNP1井潜山(O)原油作为Es2+3成因端元油(A)；选用第Ⅲ类原油B26-2、NP3-2等井的均一化值作为Es1-Ed3成因端元油(B)；采用正构烷烃(＜nC21相对稳定部分)单体烃碳同位素途径对南堡油田等原油进行混源定量计算.公式如下：
$$ m(\%) = ({c_i} \times \delta {C_i} - {c_{{\rm{Eb}}}} \times \delta {C_{{\rm{Eb}}}})/({c_{{\rm{Ea}}}} \times \delta {C_{{\rm{Ea}}}} - {c_{{\rm{Eb}}}} \times \delta {C_{{\rm{Eb}}}}) \times 100\%, $$ (1) 其中，δCi为原油i的正构烷烃碳同位素值；δCEa为端元油A的正构烷烃碳同位素值；δCEb为端元油B的正构烷烃碳同位素值；ci，cEa，cEb为原油i、端元油A、B的正构烷烃浓度；m为测试原油中端元油A的混入比例.计算结果表明，南堡凹陷原油中沙二+三段成因原油的贡献量不等，分布范围可为25%~82%.南堡2号构造带中沙二+三段成因原油的贡献相对较高，一般超过50%；南堡1号构造带沙二+三段的贡献量约为29%~51%(表 1).预测出老爷庙、高尚堡中浅层原油中均不同程度地混有沙二+三段成因原油.
表 1 南堡凹陷部分混源油中Es2+3成因原油相对贡献Table Supplementary Table Percentage of the Es2+3 genetic oils in the mixed oils油田 井号 井深(m) 层位 贡献量(%) 高尚堡 GC63 2156.4~2224.0 Ng 63 高尚堡 G29-8 2202.8~2206.0 Ng 54 高尚堡 G93 2435.5~2444.0 Ed1 55 高尚堡 G66-28 2625.0~2634.0 Ed1 25 高尚堡 G59-10 2656.0~2705.2 Ed1 42 高尚堡 G17-18 2313.0~2419.2 Ed3 36 高尚堡 G97X5 2816.0~2856.0 Ed3 46 高尚堡 G139X1 3296.6~3303.2 Ed3 52 高尚堡 G76-26 2760.0~3001.6 Es1 82 老爷庙 M23-9 1972.0~1975.0 NgⅠ 33 老爷庙 M26-25 2503.4~2544.0 Ed1 75 南堡油田 NP1-3 3084.4~3154.4 NgⅣ 31 南堡油田 NPX1-5 2797.4~2895.0 Ed1 48 南堡油田 NP12-P801 3084.0~3272.0 Ed1 39 南堡油田 NP13-P1656 3435.0~3620.0 Ed1 29 南堡油田 NP1 2379.8~2410.0 Ed1 51 南堡油田 NP1-29 2355.4 Ed3 40 南堡油田 NP2-3 2649.4~2480.4 Ed1 71 南堡油田 NP23-P2201 2924.4~3020.0 NgⅡ 54 南堡油田 NP2-82 4880.0~4955.0 O 75 地质研究表明，南堡凹陷原油具有混源的地质条件：(1)多套烃源岩空间分布叠置；(2)不同类型烃源岩生排烃时间有重叠，为混源油的形成提供了物质条件；(3)深切油源断层发育，为深部油气的垂向运移提供了运移通道；(4)深、浅层冲积扇等砂体发育，为混源油形成与聚集提供了运载体.相关研究正在进行中.
5. 结论
(1) 南堡凹陷主要存在3大类烃源岩，分别是拾场次洼Es3、林雀次洼\柳南次洼\曹妃甸次洼Es2+3、南堡凹陷Es1-Ed3.烃源岩生烃潜能分析表明，南堡凹陷存在有利沙二+三段烃源岩.南堡凹陷主要有四类原油，分别是第I类高柳深层(Es3)、第Ⅱ类南堡油田潜山(O)、第Ⅲ类北堡+南堡3、4号构造带、第Ⅳ类高柳中浅层+老爷庙油田及南堡1+2号构造带原油，分布最为普遍.不同类型原油和烃源岩生物标志物与碳同位素均有显著差异.
(2) 油源对比表明，Ⅰ-Ⅲ类原油分别与拾场次洼沙三段、林雀-曹妃甸次洼沙二+三段、沙一-东三段烃源岩具有较好的成因联系，第Ⅳ原油为混合成因.油源对比表明，沙二+三段烃源岩为南堡油田重要的主力烃源岩之一.
(3) 混源定量表明，南堡1-2号构造带沙二+三段源岩的贡献量高达82%，老爷庙与高柳中浅层也为不同程度的混源油.南堡凹陷混源油的普遍存在、深部烃源岩对中浅层原油具有成烃贡献的认识，对于指导该区油气勘探方向具有重要实用意义，对于该区油气成藏机理研究具有重要理论意义.
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图 1 南堡凹陷主要构造单元、油气田及样品分布
1.油样；2.海岸线；3.二级构造线；4.油藏；5.断层线
Fig. 1. Tectonic units of the Nanpu Depression and location of oil fields and oil samples collected
图 2 南堡凹陷不同类型原油m/z 217质量色谱
Fig. 2. The m/z 217 mass fragmentogram of saturate fractions from the representative oils in the Nanpu depression
图 3 南堡凹陷原油族群划分
Fig. 3. Classification of oil-families for the oils in the Nanpu depression
图 4 南堡凹陷不同类型原油单体烃碳同位素曲线分布型式
Fig. 4. Distribution pattern of compound specific carbon isotope of n-alkanes for the oils in the Nanpu depression
图 7 南堡凹陷原油、烃源岩芴、氧芴、硫芴聚类相关图
Fig. 7. Ternary plot showing the relative distribution of fluorene, dibenzofuran and dibenzothiophene in the oils and source rock extracts from the Nanpu depression indicating oil source
图 8 南堡凹陷烃源岩单体烃碳同位素曲线
Fig. 8. Distribution pattern of compound specific carbon isotope of n-alkanes for the source rocks in the Nanpu depression
表 1 南堡凹陷部分混源油中Es2+3成因原油相对贡献
Table 1. Percentage of the Es2+3 genetic oils in the mixed oils
油田 井号 井深(m) 层位 贡献量(%) 高尚堡 GC63 2156.4~2224.0 Ng 63 高尚堡 G29-8 2202.8~2206.0 Ng 54 高尚堡 G93 2435.5~2444.0 Ed1 55 高尚堡 G66-28 2625.0~2634.0 Ed1 25 高尚堡 G59-10 2656.0~2705.2 Ed1 42 高尚堡 G17-18 2313.0~2419.2 Ed3 36 高尚堡 G97X5 2816.0~2856.0 Ed3 46 高尚堡 G139X1 3296.6~3303.2 Ed3 52 高尚堡 G76-26 2760.0~3001.6 Es1 82 老爷庙 M23-9 1972.0~1975.0 NgⅠ 33 老爷庙 M26-25 2503.4~2544.0 Ed1 75 南堡油田 NP1-3 3084.4~3154.4 NgⅣ 31 南堡油田 NPX1-5 2797.4~2895.0 Ed1 48 南堡油田 NP12-P801 3084.0~3272.0 Ed1 39 南堡油田 NP13-P1656 3435.0~3620.0 Ed1 29 南堡油田 NP1 2379.8~2410.0 Ed1 51 南堡油田 NP1-29 2355.4 Ed3 40 南堡油田 NP2-3 2649.4~2480.4 Ed1 71 南堡油田 NP23-P2201 2924.4~3020.0 NgⅡ 54 南堡油田 NP2-82 4880.0~4955.0 O 75 
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