Distributions and Geodynamic Implications of High Field Strength Elements in Rutile from Ultrahigh Pressure Eclogites
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摘要: 利用LA-ICP-MS对CCSD-MH超高压榴辉岩中金红石进行了详细的原位微区微量元素组成分析.金红石中高场强元素Nb和Ta含量主要受全岩Nb、Ta和TiO2含量控制, Zr、Hf含量比较稳定基本不受全岩含量影响.粒间金红石中, 同一颗粒金红石核部Zr含量系统高于边部, 而边部则出现了明显的Pb和Sr富集特征.CCSD-MH榴辉岩中金红石与全岩的Nb/Ta比值呈现明显的不一致性.全岩Nb/Ta比值明显低于金红石且与全岩TiO2含量负相关, 而金红石的Nb/Ta比值与全岩Nb、Ta含量和Nb/Ta比值没有明显的相关关系.金红石和全岩之间非完全耦合的Nb/Ta组成表明, 金红石并非形成于原岩的结晶过程中而是在超高压变质作用过程中形成, 尽管金红石是榴辉岩中Nb、Ta含量的主要载体矿物, 但金红石的Nb/Ta比值并不一定能完全代表全岩的特征, 而与全岩Nb、Ta和TiO2的含量有关.粒间金红石核部Zr含量所记录的温度与粒径之间具有明显的正相关性, 反映金红石中的Zr在其形成后没有封闭.粒间金红石所表现出的明显的边部富集Pb和Sr的特征, 反映了后期流体活动对金红石组成的影响.这些研究结果为金红石中Zr在高温下的扩散作用和后期流体活动的影响提供了重要证据, 这可能是利用金红石Zr含量地质温度计计算的苏鲁-大别榴辉岩变质温度(598~827℃) 偏低的主要原因.Abstract: Trace element compositions of rutiles in eclogites from the Chinese Continental Scientific Drilling (CCSD) main hole were analyzed using LA-ICP-MS.The results indicate that Nb and Ta contents of rutiles are significantly controlled by whole rock compositions, while Zr and Hf show no obvious dependence on the whole rock compositions.Coupled with enrichments of Pb and Sr at the rim of the interstitial rutiles, Zr contents decrease from the core to the rim.Nb/Ta ratios of rutiles are much higher than those of the parent eclogites.Moreover, Nb/Ta ratios of rutile show no correlation with Nb and Ta concentrations and Nb/Ta ratios of the parent eclogites, while Nb/Ta ratios of eclogites correlate negatively with the TiO2 contents.These observations suggest that rutiles were metamorphic products of the Triassic ultrahigh pressure (UHP) metamorphism, rather than formed by crystallization in equilibrium with melt.The partially decoupling between rutiles and parent eclogites in terms of Nb/Ta ratios implies that although rutiles are the dominant carriers of Nb and Ta in eclogites, they might not completely reflect the Nb/Ta ratios of the parent eclogites, especially for low-Ti eclogites (TiO2 < 0.5%).Nb/Ta ratios of rutiles are dominated by the combination of Nb, Ta and TiO2 contents of the parent eclogites.The positive correlations between temperatures recorded by Zr contents and the size of rutile indicate that Zr in rutile was not immediately closed after rutile formation.On the other hand, the enrichments of Pb and Sr at the rim of the interstitial rutiles suggest influence of subsequent fluids on the compositions of rutiles, which could have affected Zr of the rutiles as well.This study provides the evidence for the Zr diffusion at a high temperature and fluid activity that could have contributed to the lower temperatures (598-827℃) recorded by Zr-in-rutile for the eclogites from the Dabie-Sulu UHP terrane.
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Key words:
- CCSD-MH /
- eclogite /
- rutile /
- trace element /
- Nb/Ta ratio
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金红石作为副矿物可以出现在从低级变质岩(如绿片岩) 至高级变质岩(如榴辉岩) 的各种类型的岩石中, 是高场强元素Nb、Ta、Zr和Hf的主要载体矿物之一(Zack et al., 2002).金红石不仅会强烈富集Nb和Ta (DNb、Ta >> 1), 且会使Nb和Ta显著分异(DTa > DNb) (Green and Pearson, 1987; Brenan et al., 1994; Stalder et al., 1998; Foley et al., 2000, 2002; Green, 2000; Horng and Hess, 2000; Schmidt et al., 2004; Klemme et al., 2005; Xiong et al., 2005).因此, 金红石在解释大陆地壳和亏损地幔Nb、Ta含量和Nb/Ta比值不平衡特征、岛弧火山岩微量元组成上受到特别关注(Brophy and Marsh, 1986; Tatsumi and Nakamura, 1986; Morris et al., 1990; Ringwood, 1990; Ulmer and Trommsdorff, 1995; Stalder et al., 1998; Rudnick et al., 2000; Audetat and Keppler, 2005).另外, 金红石还被利用其中的Nb和Cr含量判别含金红石榴辉岩的原岩性质(Zack et al., 2002; 李晓峰等, 2005; 王汝成等, 2005; 陈振宇等, 2006a; 余金杰等, 2006), 利用Zr含量温度计(Zack et al., 2004; Watson et al., 2006) 计算金红石榴辉岩形成温度(王汝成等, 2005; 高天山等, 2006; Spear et al., 2006; 余金杰等, 2006; 陈振宇等, 2006b; Miller et al., 2007). Rudnick et al. (2000)基于金红石的Nb、Ta含量和Nb/Ta比值推测含金红石榴辉岩可能是补偿硅酸岩地球大陆地壳与亏损地幔之间Nb/Ta比值不平衡的储库.Xiao et al. (2006)对大别-苏鲁超高压榴辉岩中金红石的研究认为, Nb和Ta的分馏最可能发生在没有金红石形成条件下的蓝片岩向角闪榴辉岩相变过程中, 热板片释放的低Nb/Ta比值流体运移至冷板片被含金红石榴辉岩所保存导致了热板片区域榴辉岩具有高Nb/Ta比值.这些研究大部分都是基于某些元素(如Nb、Ta) 在金红石中的高度相容性, 假设这些元素在金红石中的含量或比值可以代表全岩特征而进行的.因此, 一个很重要的问题是金红石中这些元素的含量或比值是否一定能够代表全岩特征?什么条件下金红石中的Nb/Ta比值和全岩一致或不一致?
大别-苏鲁超高压变质地体是华北与扬子板块在三叠纪俯冲-碰撞作用的产物, 被认为是目前世界上已知的最大超高压变质带.中国大陆科学钻探工程主孔(CCSD-MH) 位于江苏省东海县东南17 km的毛北村附近, 构造上位于苏鲁超高压变质带的南部.CCSD-MH榴辉岩不同程度地出现了金红石或其他含钛矿物(许志琴, 2004; 张泽明等, 2004), 为系统研究超高压变质岩中金红石的形成机制及其对微量元素分馏的控制作用提供了良好的天然实验室. 陈晶等(2005)发现与石榴石和绿辉石共生的金红石曾遭受过强烈的应力作用, 是在大陆板块俯冲或折返过程中形成的, 而石榴石和绿辉石中的微粒金红石包裹体则形成于大陆板块俯冲前或折返后的构造地质作用相对稳定期. 王汝成等(2005)、李晓峰等(2005)、余金杰等(2006)以及高天山等(2006)曾对大别-苏鲁榴辉岩中金红石的部分微量元素进行过测定, 通过金红石中Zr含量温度计得出的温度(608~787 ℃) 整体低于用其他方法所估算的榴辉岩峰期变质温度(Wang et al., 1993; Zhang et al., 1994, 1995; Zhang et al., 1996; Banno et al., 2000; Yao et al., 2000), 并推测导致偏低的原因可能是金红石中的Zr与锆石之间没有达到平衡, 或者是金红石中的Zr在退变质过程中由于重结晶作用和流体活动而发生了扩散, 或者这些金红石形成于超高压峰期变质作用之前.那么, 导致上述温度估计值之间差异的原因究竟是什么?已有的研究工作仅限于推测, 而没有给出很好的证据.
根据锆石U-Pb同位素定年所估计的大别-苏鲁超高压变质峰期年龄范围较宽(220~245 Ma; Hacker et al., 1998; Ayers et al., 2002; Wan et al., 2005; 张泽明等, 2005; Liu et al., 2006b; Zhao et al., 2007).利用榴辉岩中石榴石、绿辉石和金红石Sm-Nd等时线得出的超高压峰期变质年龄则较低(226.3±3.2 Ma; Li et al., 2000), 而金红石U-Pb定年获得的年龄值(218±1.2 Ma; Li et al., 2003) 与普遍认为的角闪岩相退变质年龄一致(< 220 Ma; Zhao et al., 2006; Liu et al., 2008).上述年龄差别暗示至少Sm、Nd、U、Pb在金红石形成后并没有封闭.那么金红石中的Zr是否也存在类似特征?因此, 榴辉岩中金红石的形成作用及是否存在后期改造对于利用金红石准确判别榴辉岩原岩的性质和解释金红石所记录的温度都具有重要意义.
本文在利用LA-ICP-MS对CCSD-MH榴辉岩中金红石微量元素含量和Nb/Ta比值进行系统原位微区分析的基础上, 对上述问题进行了深入探讨.研究结果表明榴辉岩全岩Nb/Ta比值主要受控于其原岩的形成过程; 金红石的Nb/Ta比值并不一定代表全岩特征, 而取决于全岩Nb、Ta和Ti的含量; 尽管金红石主体形成于超高压变质作用峰期, 但由于高温下的扩散作用以及折返过程中可能的流体活动使金红石Zr含量温度计并不能完全记录超高压变质作用的温度.
1. 研究样品与分析方法
在详细的岩相学工作基础上, 对所选择的10个榴辉岩样品进行了ICP-MS和XRF分析(表 1).这些样品分别采自CCSD-MH 100~1 100 m不同深度和类型的榴辉岩中.其中SD001、SD004、SD022和SD033属于低Mg-Ti榴辉岩(TiO2 < 2%), SD006、SD009、SD014、SD017和SD018属于高Ti榴辉岩(TiO2 > 2%), SD019属于高Mg榴辉岩.主要矿物组合为石榴石+绿辉石±石英±多硅白云母, 副矿物以Fe-Ti氧化物、金红石、黄铁矿和磷灰石为主, 有时出现退变质矿物绿帘石和角闪石.榴辉岩中金红石分2种类型: (1) 位于石榴石或绿辉石内部的包裹体金红石; (2) 位于石榴石或绿辉石颗粒之间的粒间金红石.其中包裹体金红石含量相对较少, 绝大多数金红石分布于石榴石或绿辉石颗粒之间.
表 1 CCSD-MH榴辉岩全岩主、微量元素组成Table Supplementary Table Major and trace element contents of the CCSD-MH eclogites
样品粉碎工作和全岩常量元素组成分析在西北大学地质系大陆动力学国家重点实验室完成. 常量元素分析结果的精密度和准确度同Rudnick et al. (2004).全岩微量元素分析用中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室电感耦合等离子体质谱仪(Aglient 7500a ICP-MS) 完成.用于微量元素分析的样品制备流程为: (1) 准确称取50 mg左右约200目的岩石粉末样品放入Teflon坩埚中, 加入1.5 mL高纯HNO3摇匀后, 再加入1.5 mL高纯HF摇匀; (2) 把盛有样品和混合酸的Teflon坩埚放入特制钢套中, 在高温(190 ℃) 密闭烘箱中溶解样品48 h; (3) 把Teflon坩埚从钢套中取出后放在110 ℃电热板上加热3~4 h直至样品蒸干; (4) 在已蒸干的样品中加入1 mL高纯HNO3摇匀后再次蒸干; (5) 经过2次蒸干的样品冷却后加入2 mL高纯去离子水和1 mL高纯HNO3, 摇匀后重新放回钢套中, 并在高温(190 ℃) 密闭烘箱中加热24 h, 提取样品; (6) 把盛有样品提取液的Teflon坩埚从钢套中取出, 并用2%HNO3将提取液在聚乙烯塑料瓶中定溶至100 g左右, 待测(为了避免Nb、Ta在稀硝酸介质中不稳定问题, 微量元素ICP-MS分析工作均在样品定容后12 h内完成).
金红石原位微区微量元素分析由中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室的LA-ICP-MS完成, 激光剥蚀系统是配备有193 nm ArF-excimer激光器的GeoLas 2005.分析采用的激光剥蚀孔径为32 μm, 激光脉冲为8 Hz, 能量为80 mJ.电子探针(EMP) 分析在中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室完成, 分析仪器JEOL733, 分析条件为: 加速电压15 kV, 束流20 nA.对于单颗粒金红石的微量元素测定, 首先在电子显微镜下对加厚(~100 μm) 探针片进行观察, 将欲进行分析的单颗粒金红石进行标记, 然后对做好标记位置的金红石利用LA-ICP-MS进行微量元素含量分析.LA-ICP-MS分析数据处理采用NIST610作外标、Ti作内标元素, 利用Glitter4.4软件完成.其中NIST610微量元素含量使用的是GeoReM (http://georem.mpch-mainz.gwdg.de/) 在2006年给出的最新推荐值, 该推荐值纠正了以前NIST610推荐值中Mn、Ta含量偏低12%和20%的问题.为了对应进行EMP分析, 对经LA-ICP-MS剥蚀的金红石样品进行了轻微抛光以除去表面溅落的剥蚀颗粒.然后在激光剥蚀坑的附近利用EMP对金红石中Ti含量进行分析.
2. 结果
CCSD-MH榴辉岩主量元素MgO和TiO2含量差别很大, 且高场强元素Nb、Ta、Zr和Hf的含量以及Nb/Ta比值与TiO2含量具有负相关关系(图 1a、1c、1e、1f), 而Nb/Ta比值与Nb、Ta含量明显正相关(图 1b、1d) (相关系数R分别为0.89和0.77).高Mg榴辉岩全岩MgO和Al2O3的含量相对很高, 分别为12.42%和13.23%, 但是TiO2的含量却很低(0.39%).Ni、Cr含量也明显高于其他类型的榴辉岩, Nb、Ta、Zr和Hf的含量以及Nb/Ta比值略高于高Ti榴辉岩, 而与低Mg-Ti榴辉岩接近(图 1).高Ti榴辉岩具有异常高的TiO2 (2.75%~4.52%) 和TFe2O3 (15.34%~24.47%) 含量, 而MgO的含量(5.29%~7.37%) 明显低于高Mg榴辉岩(12.42%), 却比低Mg-Ti榴辉岩(1.96%~5.76%) 高.但是高Ti榴辉岩中高场强元素Nb、Ta、Zr和Hf含量以及Nb/Ta比值却明显较其他类型榴辉岩低很多(图 1).低Mg-Ti榴辉岩TiO2和MgO含量分别介于高Ti榴辉岩和高Mg榴辉岩之间, 但是却具有最高的Nb、Ta、Zr和Hf含量以及Nb/Ta比值(图 1).
图 1 榴辉岩全岩Nb、Ta、Zr和Hf对TiO2及Nb/Ta比值的变化Fig. 1. Plots of Nb, Ta, Zr and Hf versus TiO2 and Nb/Ta ratios for eclogites金红石中微量元素含量在不同类型榴辉岩、同一类型榴辉岩不同金红石颗粒以及同一颗粒金红石的不同部位之间均有明显变化.V和Fe是金红石中含量最高的微量元素(表 2).其中Fe的含量在不同样品中相对较稳定, 而V的含量在不同全岩类型的金红石之间变化范围较大.过渡元素Sc、Cr、Cu、Zn、W、Mo以及碱土金属元素Mg和Al在金红石中含量相对较高(1.2×10-6~350×10-6), 而Rb、Ba、Cs和稀土元素(REE) 等含量大部分在LA-ICP-MS检出限以下.Sr、Pb在金红石中的含量相对较低, 但金红石边部较核部明显富集Pb、Sr (图 3a、3b).
表 2 榴辉岩中金红石微量元素的LA-ICP-MS测定结果Table Supplementary Table Trace element compositions of rutiles in eclogites analyzed by LA-ICP-MS
金红石中高场强元素Nb、Ta、Zr、Hf含量非常富集.其中Nb和Ta含量主要受全岩Nb、Ta和TiO2含量控制, 与全岩Nb、Ta含量正相关(图 2a, 2c) (R=0.87和0.86), 与全岩TiO2含量明显负相关(R=-0.67和-0.70) (图 2b, 2d).Nb/Ta比值与全岩Nb、Ta含量没有明显相关性(图 2i), 但是与全岩TiO2含量负相关(R=-0.61) (图 2f).不同类型榴辉岩中金红石的Nb/Ta比值与其Nb、Ta含量明显正相关(R=0.96和0.94) (图 2g, 2h).同一样品中不同颗粒金红石之间的Nb/Ta比值与Ta含量明显负相关(R=-0.50~-0.96) (图 2g), 但是Nb/Ta比值与Nb的关系比较复杂, 低Mg-Ti榴辉岩金红石的Nb/Ta比值与其Nb含量正相关(R=0.54~0.70) (图 2h), 而高Mg和高Ti榴辉岩中金红石的Nb/Ta比值与其Nb的含量呈弱负相关(R=-0.34~-0.66) (图 2h).同一颗粒金红石Nb、Ta含量以及Nb/Ta比值比较均一, 核边之间没有明显变化(图 3d, 3f).但是Zr含量具有系统的核、边差异, 核部Zr含量高于边部(图 3c).
图 2 金红石Nb、Ta含量及Nb/Ta比值与全岩Nb、Ta和TiO2含量及Nb/Ta比值的关系(图例同图 1)相关系数(R) 由各样品平均值计算所获得.图 2a中相关系数计算未包括高Mg榴辉岩SD0019 (该样品金红石中Nb含量极高)Fig. 2. Plots of Nb and Ta contents and Nb/Ta ratios of rutiles versus Nb, Ta and TiO2contents and Nb/Ta ratios of parenteclogites
图 3 金红石中Pb、Sr、Nb、Ta、Zr含量及Nb/Ta比值的核-边变化Fig. 3. Comparisons of Pb, Sr, Nb, Ta and Zr contents and Nb/Ta ratios between the cores and the rims of rutiles利用Zack et al. (2004)的金红石中Zr含量温度计(ZMK) 计算的结果表明, 除高Mg榴辉岩SD019外, 其他榴辉岩样品中粒间金红石的温度范围为623~796 ℃ (平均645 ℃), 包裹体金红石的温度范围598~639 ℃ (平均614 ℃) (表 3, 图 4a).高Mg榴辉岩SD019中金红石计算的温度明显高于其他样品(达827 ℃; 表 3).利用Watson et al. (2006)的金红石中Zr含量温度计(WWT) 所得到的温度总体上较利用Zack et al. (2004)金红石温度计的计算结果低(平均低30~100 ℃) (表 3).但是利用2种Zr含量温度计获得的温度都表现出粒间金红石温度较包裹体金红石温度高的特征(表 3, 图 4a).另外, 粒间金红石核部温度明显高于边部温度(图 4b), 且对于直径小于300 μm的金红石核部温度与金红石直径具有正相关关系(图 4c).
表 3 金红石Zr含量地质温度计计算结果Table Supplementary Table Temperatures calculated by the Zr in rutile thermometer
图 4 CCSD榴辉岩中金红石温度变化特征a、b.不同产状金红石Zr含量温度计计算结果.包裹体金红石温度低于粒间金红石温度, 而粒间金红石边部温度低于核部温度; c.利用Zack et al. (2004)温度计获得的粒间金红石核部温度对颗粒直径的变化; d.粒径200μm的金红石在不同温度条件下其中心位置Zr发生扩散所需要的时间及金红石中Zr封闭温度和粒径的关系.温度计算是根据Dodson (1973)的封闭温度公式和Cherniak et al. (2007)金红石中Zr扩散系数进行的, 分别计算了冷却速率为1℃Ma-1 (点线)、10℃Ma-1 (实线) 和100℃Ma-1 (虚线) 条件下的封闭温度Fig. 4. Temperature variations of rutile in eclogites from CCSD3. 讨论
3.1 金红石Nb/Ta比值能否反映全岩特征?
Nb、Ta具有相同的电价(+5) 和相近的原子半径(Shannon, 1976), 被认为在没有金红石存在条件下的分离结晶过程中具有一致的地球化学行为.实验研究表明金红石不仅会强烈富集Nb和Ta (DNb、Ta >> 1, 最高达540), 且会使Nb和Ta显著分异(DTa > DNb) (Green and Pearson, 1987; Brenan et al., 1994; Stalder et al., 1998; Foley et al., 2000, 2002; Green, 2000; Horng and Hess, 2000; Schmidt et al., 2004; Klemme et al., 2005; Xiong et al., 2005).因此, 金红石存在条件下的部分熔融或变质分异作用会显著影响所在体系的Nb/Ta比值.Nb和Ta在金红石中的高度相容性特征, 使全岩Nb和Ta绝大部分集中在金红石中(Foley et al., 2000; Schmidt et al., 2004; Klemme et al., 2005; Xiong et al., 2005).因此, Rudnick et al. (2000)认为金红石的Nb/Ta比值可以代表榴辉岩全岩的Nb/Ta比值, 并基于金红石Nb/Ta比值得出榴辉岩全岩Nb/Ta比值高于球粒陨石值.笔者对CCSD-MH榴辉岩全岩以及其中金红石单矿物精确的微量元素含量分析发现, 榴辉岩全岩Nb/Ta比值(17.61~3.36) 整体较原始地幔值(17.5±2.0) (Sun and McDonough, 1989) 低, 而金红石Nb/Ta比值(平均21.8) 则主要表现为高于原始地幔值的特征, Nb/Ta比值在榴辉岩全岩与金红石之间明显不一致(图 5).
图 5 榴辉岩和金红石Nb/Ta比值与Nb的变化关系大别榴辉岩全岩据Chavagnac and Jahn (1996)、Zhai and Cong (1996)、Liou et al. (1997)、Jahn (1998)、刘贻灿等(2000)、吴元保等(2000); 苏鲁榴辉岩全岩据Jahn et al. (1996)、Jahn (1998)、Zhang et al. (2000)、孙景贵和胡受奚(2000)、王大志等(2006).CCSD榴辉岩数据包括本文及张泽明等(2003, 2004)、刘勇胜等(2005)、戚学祥等(2006).原始地幔(PM) 值据Sun and McDonough (1989)Fig. 5. Nb/Ta ratios versus Nb contents for eclogites and rutiles通过改变榴辉岩中石榴石、绿辉石和金红石的比例对全岩TiO2、Nb、Ta含量和Nb/Ta比值进行平衡计算结果表明, 榴辉岩全岩Nb/Ta比值受全岩TiO2、Nb、Ta含量及矿物组合共同控制(图 6a, 6c).在全岩TiO2含量很低的情况下(< 0.5%), 金红石含量极少, 尽管其中Nb、Ta含量很高但对全岩贡献有限(图 6b, 6d).因此, 全岩Nb/Ta比值更多地受石榴石和绿辉石控制, 而表现出低Nb/Ta比值的特征(图 6a).而当全岩TiO2的含量为0.5%~2.5%时, 全岩Nb、Ta含量和Nb/Ta比值虽然受到矿物组合的影响(图 6), 但是主要受金红石含量控制, 而表现出金红石Nb/Ta比值的特征(图 6a).在全岩TiO2含量 > ~2.5%时, 金红石对全岩Nb、Ta的含量起主导作用(图 6b, 6d), Nb/Ta比值基本上完全受金红石Nb/Ta比值控制且相对稳定(图 6a, 6c).在TiO2含量高于0.5%而低于~3%时, 实测榴辉岩组成和模型计算结果吻合较好.但高Ti榴辉岩(TiO2 > 3%) 全岩Nb/Ta比值明显低于假设TiO2全部以金红石形式存在时的模型计算结果(图 6a, 6c), 表明高Ti榴辉岩中Ti主体不是以金红石形式存在的, 这与该类样品中大量出现的钛赤铁矿、钛铁矿一致(徐珏等, 2004).其极低的Nb/Ta比值应形成于原岩的岩浆作用过程.所以, 尽管金红石是榴辉岩中Nb、Ta的主要载体矿物, 但是并不能简单地用金红石Nb/Ta比值来代替全岩的Nb/Ta比值, 低TiO2 (< 0.5%) 或异常高Ti榴辉岩中金红石Nb/Ta比值不能直接反映全岩Nb/Ta比值特征(图 6a, 6c).因此, 在利用金红石Nb/Ta比值代替全岩比值时不仅要考虑全岩TiO2含量, 更重要的是考虑有多少全岩TiO2是由金红石贡献的.
图 6 对榴辉岩Nb/Ta比值与TiO2、Nb和Ta含量关系的模拟计算(图例同图 1)计算中假设榴辉岩由石榴石+绿辉石+金红石组成, 全岩TiO2含量由石榴石+绿辉石中溶解的TiO2和金红石中的TiO2组成.金红石中TiO2含量取为99%, 并以SD006中金红石、石榴石和绿辉石Nb、Ta和TiO2含量平均值代表金红石、石榴石和绿辉石中Nb、Ta和TiO2含量Fig. 6. Model calculations of Nb/Ta ratios versus TiO2, Nb and Ta contents for eclogites3.2 榴辉岩Nb/Ta比值的控制因素及其成因意义
大别-苏鲁不同类型榴辉岩全岩Nb/Ta比值变化范围很大(1.6~64), 但是总体表现出低于原始地幔值(17.5±2.0) (Sun and McDonough, 1989) 的特征(图 5), 不支持与俯冲有关的榴辉岩可能是高Nb/Ta比值的隐藏储库的观点(Rudnick et al., 2000).这与Kamber et al. (2002)对Franciscan Complex、Baja、Samana Peninsula以及Alps等地榴辉岩Nb/Ta比值的统计结果(平均值33.7) 不同.CCSD-MH榴辉岩明显偏低的Nb/Ta比值可能是其原岩特征的反映. Liu et al. (2008)对CCSD-MH榴辉岩的研究认为高Mg榴辉岩原岩是在玄武质岩浆房中形成的橄榄辉石岩堆晶产物, 高Ti榴辉岩原岩则是由铁质玄武岩浆中堆晶形成的富钛磁铁矿辉长岩, 低Mg-Ti榴辉岩原岩则可能是由高Mg和高Ti榴辉岩原岩高度分离结晶后的演化熔体.矿物与玄武质熔体之间Nb、Ta分配系数实验研究表明Nb、Ta在橄榄石(DNb/DTa=0.001 6~0.006 5/0.065~0.17; Dunn and Sen, 1994)、单斜辉石(DNb/DTa=0.008 1/0.010 2; Hauri et al., 1994)、石榴石(DNb/DTa=0.015~0.04/0.051~0.15; Green et al., 1989; Jenner et al., 1993)、斜长石(DNb/DTa=0.008~0.045/0.027~0.11; Dunn and Sen, 1994) 和磁铁矿(DNb/DTa=0.01~1.8/0.01~2.53; Nielsen et al., 1994; Nielsen and Beard, 2000) 中均是不相容元素, 且Nb比Ta更不相容, 即DNb < DTa < 1.在玄武质岩浆演化早期的橄榄石/辉石分离结晶作用中, Ti、Nb、Ta的分配主要发生在橄榄石+辉石与熔体之间, 因此高Mg榴辉岩原岩不仅具有低Ti、Nb、Ta含量, 同时其Nb/Ta比值也低于原始熔体(图 1).伴随着玄武质岩浆演化, 熔体中FeO和TiO2含量增加, 导致钛磁铁矿分离结晶从而形成具有非耦合的高Ti、低Nb (Ta) 特征的富钛磁铁矿辉长质堆晶产物(刘勇胜等, 2005; Liu et al., 2008).但是Nb、Ta在磁铁矿中同样具有DNb < DTa < 1的特征(Nielsen et al., 1994; Nielsen and Beard, 2000).因此, 高Ti榴辉岩原岩(富钛磁铁矿辉长质堆晶岩) 具有比原始玄武质熔体更低的Nb/Ta比值和Nb、Ta含量(图 1).橄榄石、单斜辉石、斜长石和磁铁矿的分离结晶作用导致残余熔体中Nb、Ta含量和Nb/Ta比值随分离结晶作用程度的增加而增加.因此经历过橄榄石、单斜辉石、斜长石和磁铁矿分离结晶的演化熔体固结或高度分离结晶形成的低Mg-Ti榴辉岩的原岩Nb、Ta含量和Nb/Ta比值将会明显高于高Mg和高Ti榴辉岩原岩(图 1).CCSD-MH中榴辉岩所特有的非耦合的高Ti、低Nb (Ta) 特征(图 1a, 1c), 以及Nb/Ta比值与Nb、Ta含量正相关(图 1b, 1d) 而与TiO2含量负相关的特征(图 1f) 均表明全岩高度变化的Nb/Ta比值特征是其原岩特征的反映, 记录了原岩形成过程中的岩浆分离结晶作用.
金红石Nb、Ta含量与榴辉岩全岩Nb、Ta含量正相关(图 2a、2c), 与全岩TiO2含量负相关(图 2b、2d), 而且Nb/Ta比值明显高于全岩(图 5), 且与全岩Nb/Ta比值无明显相关性(图 2e), 表明金红石应形成于超高压变质作用, 而不是继承自原岩的结晶作用.继承自原岩和熔体平衡的金红石其Nb/Ta比值及Nb、Ta含量应主要受分离结晶程度和结晶产物组成控制.因为Nb和Ta在金红石中高度相容(DNb、Ta >> 1, 最高达540), 且Ta比Nb更相容(DTa > DNb) (Green and Pearson, 1987; Brenan et al., 1994; Stalder et al., 1998; Foley et al., 2000, 2002; Green, 2000; Horng and Hess, 2000; Schmidt et al., 2004; Klemme et al., 2005; Xiong et al., 2005), 分离结晶形成的金红石Nb/Ta比值与全岩Nb、Ta含量应具有明显的负相关性(图 7a), 且金红石Nb/Ta比值与全岩Nb/Ta比值基本一致(图 7b).因此, CCSD-MH榴辉岩中的金红石应是在超高压或退变质作用过程中相变形成的.
图 7 含金红石辉长岩分离结晶作用过程中Nb/Ta比值的变化计算中以大陆溢流玄武岩平均值(Nb=15.1 ppm, Ta=1.07 ppm) 作为原始熔体, 假设结晶辉长岩的矿物组成为60%~55%斜长石+25%单斜辉石+10%斜方辉石+4.5%橄榄石+0%~5%金红石.根据Nb、Ta在斜长石(Dunn and Sen, 1994)、单斜辉石(Hauri et al., 1994)、斜方辉石(Dunn and Sen, 1994)、橄榄石(Ulmer, 1989) 以及金红石(Jenner et al., 1993) 与熔体之间的分配系数, 分别计算了分离结晶程度为30%和70%时全岩和金红石的Nb、Ta含量和Nb/Ta比值.图中虚线代表不同金红石含量(增量为0.5%)Fig. 7. Nb/Ta variations during fractionation crystallization of rutile-bearing gabbro对于高Ti榴辉岩, 原岩变质作用前Ti主要赋存于钛磁铁矿中, 而Nb和Ta则在钛磁铁矿、单斜辉石、斜长石中都有分布.以钛磁铁矿形式出现的Ti相对Nb (Ta) 过剩.超高压变质作用导致钛磁铁矿分解形成“大量”金红石, “少量”的Nb和Ta从钛磁铁矿、单斜辉石、斜长石中析出而在“大量”金红石中重新分配, 因此金红石Nb、Ta含量与全岩TiO2含量负相关(图 2b、2d).高Mg榴辉岩原岩Ti、Nb、Ta均赋存在橄榄石、单斜辉石、斜长石中, 超高压变质形成金红石的数量则取决于在特定温度-压力条件下Ti在石榴石、绿辉石中的溶解度(溶解度越大, 形成的金红石数量则越少), 而Nb、Ta由于其在金红石中的高度相容性则会从石榴石、绿辉石中析出而进入少量的金红石中, 因此高Mg榴辉岩中金红石高度富集Nb、Ta (图 2a、2d).低Mg-Ti榴辉岩原岩是由高Mg和高Ti榴辉岩原岩分馏结晶后的残余熔体形成, 其中Ti、Nb、Ta等的分配整体符合稀溶液定律.因此, 尽管其原岩在超高压变质作用中形成金红石的数量同样与Ti在石榴石、绿辉石中的溶解度有关, 但由于Ti含量较高, 溶解于石榴石、绿辉石中的Ti远远低于全岩TiO2总含量.因此低Mg-Ti榴辉岩形成金红石时, Nb、Ta既不会相对Ti过饱和(如高Mg榴辉岩) 也不会相对Ti严重不足(如高Ti榴辉岩), 而与全岩的特征保持一致(图 2a、2d).因而, 低Mg-Ti榴辉岩实测全岩Nb/Ta比值与理论计算值相对一致, 而不同于高Mg和高Ti榴辉岩(图 6a、6c).
3.3 金红石中Zr含量温度计与Zr的扩散作用
金红石-锆石-石英体系中金红石Zr含量地质温度计近年来得到了较多应用(Zack et al., 2004; 王汝成等, 2005; Spear et al., 2006; Watson et al., 2006).相对于榴辉岩峰期变质温度(700~860 ℃) (Wang et al., 1993; Zhang et al., 1994, 1995; Zhang et al., 1996; Banno et al., 2000; Yao et al., 2000), 前人利用金红石中Zr含量地质温度计(Zack et al., 2004; Watson et al., 2006) 获得的大别-苏鲁榴辉岩中金红石的形成温度为608~787 ℃ (王汝成等, 2005; 陈振宇等, 2006a, 2006b; 高天山等, 2006), 明显低于通过其他温度计获得的超高压峰期变质温度.笔者对CCSD-MH金红石形成温度的计算结果表明, 除高Mg榴辉岩相对较高以外(最高827 ℃), 其他类型榴辉岩的变化范围在598 ℃至787 ℃之间, 同样呈现偏低的特征(图 4).金红石Zr含量计算的温度能否记录其形成温度, 要视其形成后Zr的封闭情况(影响因素包括温度、流体、扩散速率等) 而定(Zack et al., 2004; Watson et al., 2006).利用Zr含量地质温度计获得的温度偏低的可能原因包括: (1) 榴辉岩原岩中Zr-Ti“不平衡”, 即Zr相对Ti不足; (2) 金红石不是在超高压变质峰期形成; (3) 金红石形成后受后期作用影响导致Zr含量降低, 从而使得计算温度偏低.
CCSD-MH榴辉岩全岩呈现明显的非耦合高TiO2、低Zr特征(图 8), 对于TiO2含量异常高(> ~2.5%) 的榴辉岩, 在超高压变质作用形成大量金红石的过程中可能存在Zr-Ti“不平衡”, 即Zr含量相对其他类型榴辉岩可能是不饱和的(至少是局部不饱和).Zack et al. (2004)的经验公式以及Watson et al. (2006)给出的实验公式均未考虑这一现象.因此, 这可能是利用高Ti榴辉岩中金红石计算的温度偏低的原因之一.而高Mg榴辉岩在超高压变质作用中形成的金红石含量极少, Zr含量相对饱和, 以致有足够的Zr进入金红石.因此, 高Mg榴辉岩中的金红石记录的较高的温度可能更接近榴辉岩相变质温度.
图 8 榴辉岩及大洋中脊玄武岩中Zr对TiO2变化关系大别和苏鲁榴辉岩数据来源同图 5.阴影区域为大洋中脊玄武岩(MORB), 据http://petdb.columbia.petdb/Fig. 8. Plot of Zr versus TiO2for eclogites and the middle ocean ridge basalts (MORB)另外, 如果金红石并非形成于峰期变质阶段, 而是形成于进变质阶段或者折返过程中的退变质冷却阶段, 同时金红石中Zr又能够在形成后及时封闭, 那么金红石Zr含量所记录的温度同样会低于榴辉岩峰期变质温度.CCSD-MH榴辉岩中金红石多数以粒间金红石的形式存在, 包裹体金红石数量相对较少(王硕等, 2006).整体而言, 包裹体金红石所记录的温度(平均614 ℃) 低于粒间金红石(平均640 ℃) (图 4a).包裹体金红石由于受寄主矿物的保护, 很少遭受后期改造作用(Zack et al., 2004), 记录的温度应该是其形成温度的真实反映, 但其记录的温度与大别-苏鲁榴辉岩经历绿帘角闪岩相进变质阶段的温度一致(500~600 ℃; 张泽明等, 2005), 暗示包裹体金红石可能主要形成于进变质作用阶段, 记录了进变质阶段的温度变化.
尽管粒间金红石记录的温度高于包裹体金红石(图 4a), 但仍低于榴辉岩的峰期变质温度(700~860 ℃; Wang et al., 1993; Zhang et al., 1994, 1995; Zhang et al., 1996; Banno et al., 2000; Yao et al., 2000).这暗示金红石形成后其中的Zr并没有封闭, 或者受到了后期作用的改造.粒间金红石边部温度普遍低于核部温度(图 4b), 且核部温度与其粒径呈正相关关系(图 4c).这种核-边温度变化及其与粒径的关系充分反映了后期Zr扩散作用的影响.另一方面, 这些金红石边部明显的高Pb、Sr特征(图 3a、3b) 与退变质过程中流体活动的特征一致(张斌辉等, 2006).利用Dodson (1973)元素封闭温度公式以及Cherniak et al. (2007)给出的金红石Zr扩散系数的计算结果表明: 对于半径100~200 μm的金红石, 在冷却速率为1~100 ℃/Ma的条件下Zr的封闭温度范围为560~800 ℃ (图 4d).因此, 金红石中Zr “较容易”受到扩散作用改造.在900 ℃条件下, 半径为100 μm的金红石其中心位置Zr发生扩散所需要的时间仅为0.04 Ma (图 4d), 即便是在600 ℃条件下其中心位置Zr发生扩散所需要的时间也仅16.6 Ma (图 4d), 该时间接近或低于榴辉岩变质作用所持续的时间(10~20 Ma) (Zheng et al., 2003; 张泽明等, 2005; Liu et al., 2006b; 刘福来等, 2006a; 刘贻灿等, 2006; Wu et al., 2006).如果存在流体活动, 金红石中Zr发生扩散所需要的时间将更短(Watson et al., 2006).因此, 扩散作用和/或后期流体作用的影响可能是导致苏鲁-大别榴辉岩金红石Zr含量温度计计算结果偏低的重要原因.
4. 结论
对CCSD-MH 100~1 100 m榴辉岩全岩主、微量元素以及金红石的LA-ICP-MS分析研究表明, 榴辉岩全岩低Nb/Ta比值的特征反映了其原岩形成过程中与玄武质岩浆平衡分配的结果.金红石高Nb/Ta比值的特征则是Nb、Ta在超高压变质作用过程中在不同矿物之间重新分配形成.Nb/Ta比值在全岩和金红石之间的非耦合关系表明尽管金红石是榴辉岩中Nb、Ta的主要寄主矿物, 但并不一定能够完全表征榴辉岩全岩特征, 而与榴辉岩原岩中Ti的赋存形式及含量有关.
本研究表明金红石Zr含量地质温度计在实际应用中可能存在一定的局限性, 对于异常高Ti榴辉岩可能是不合适的.粒间金红石中与流体活动密切相关的元素Pb、Sr所具有的边部富集特征以及金红石核部温度与粒径之间的正相关性充分反映粒间金红石形成后其中的Zr并没有封闭, 这应是导致大别-苏鲁榴辉岩中金红石Zr含量所记录温度偏低的重要原因, 为金红石中Zr含量受到扩散作用和/或后期流体活动的影响提供了证据.
致谢: 感谢刘慧芳老师在EMP分析中所给予的帮助和指导. -
图 1 榴辉岩全岩Nb、Ta、Zr和Hf对TiO2及Nb/Ta比值的变化
Fig. 1. Plots of Nb, Ta, Zr and Hf versus TiO2 and Nb/Ta ratios for eclogites
图 2 金红石Nb、Ta含量及Nb/Ta比值与全岩Nb、Ta和TiO2含量及Nb/Ta比值的关系(图例同图 1)
相关系数(R) 由各样品平均值计算所获得.图 2a中相关系数计算未包括高Mg榴辉岩SD0019 (该样品金红石中Nb含量极高)
Fig. 2. Plots of Nb and Ta contents and Nb/Ta ratios of rutiles versus Nb, Ta and TiO2contents and Nb/Ta ratios of parenteclogites
图 3 金红石中Pb、Sr、Nb、Ta、Zr含量及Nb/Ta比值的核-边变化
Fig. 3. Comparisons of Pb, Sr, Nb, Ta and Zr contents and Nb/Ta ratios between the cores and the rims of rutiles
图 4 CCSD榴辉岩中金红石温度变化特征
a、b.不同产状金红石Zr含量温度计计算结果.包裹体金红石温度低于粒间金红石温度, 而粒间金红石边部温度低于核部温度; c.利用Zack et al. (2004)温度计获得的粒间金红石核部温度对颗粒直径的变化; d.粒径200μm的金红石在不同温度条件下其中心位置Zr发生扩散所需要的时间及金红石中Zr封闭温度和粒径的关系.温度计算是根据Dodson (1973)的封闭温度公式和Cherniak et al. (2007)金红石中Zr扩散系数进行的, 分别计算了冷却速率为1℃Ma-1 (点线)、10℃Ma-1 (实线) 和100℃Ma-1 (虚线) 条件下的封闭温度
Fig. 4. Temperature variations of rutile in eclogites from CCSD
图 5 榴辉岩和金红石Nb/Ta比值与Nb的变化关系
大别榴辉岩全岩据Chavagnac and Jahn (1996)、Zhai and Cong (1996)、Liou et al. (1997)、Jahn (1998)、刘贻灿等(2000)、吴元保等(2000); 苏鲁榴辉岩全岩据Jahn et al. (1996)、Jahn (1998)、Zhang et al. (2000)、孙景贵和胡受奚(2000)、王大志等(2006).CCSD榴辉岩数据包括本文及张泽明等(2003, 2004)、刘勇胜等(2005)、戚学祥等(2006).原始地幔(PM) 值据Sun and McDonough (1989)
Fig. 5. Nb/Ta ratios versus Nb contents for eclogites and rutiles
图 6 对榴辉岩Nb/Ta比值与TiO2、Nb和Ta含量关系的模拟计算(图例同图 1)
计算中假设榴辉岩由石榴石+绿辉石+金红石组成, 全岩TiO2含量由石榴石+绿辉石中溶解的TiO2和金红石中的TiO2组成.金红石中TiO2含量取为99%, 并以SD006中金红石、石榴石和绿辉石Nb、Ta和TiO2含量平均值代表金红石、石榴石和绿辉石中Nb、Ta和TiO2含量
Fig. 6. Model calculations of Nb/Ta ratios versus TiO2, Nb and Ta contents for eclogites
图 7 含金红石辉长岩分离结晶作用过程中Nb/Ta比值的变化
计算中以大陆溢流玄武岩平均值(Nb=15.1 ppm, Ta=1.07 ppm) 作为原始熔体, 假设结晶辉长岩的矿物组成为60%~55%斜长石+25%单斜辉石+10%斜方辉石+4.5%橄榄石+0%~5%金红石.根据Nb、Ta在斜长石(Dunn and Sen, 1994)、单斜辉石(Hauri et al., 1994)、斜方辉石(Dunn and Sen, 1994)、橄榄石(Ulmer, 1989) 以及金红石(Jenner et al., 1993) 与熔体之间的分配系数, 分别计算了分离结晶程度为30%和70%时全岩和金红石的Nb、Ta含量和Nb/Ta比值.图中虚线代表不同金红石含量(增量为0.5%)
Fig. 7. Nb/Ta variations during fractionation crystallization of rutile-bearing gabbro
图 8 榴辉岩及大洋中脊玄武岩中Zr对TiO2变化关系
大别和苏鲁榴辉岩数据来源同图 5.阴影区域为大洋中脊玄武岩(MORB), 据http://petdb.columbia.petdb/
Fig. 8. Plot of Zr versus TiO2for eclogites and the middle ocean ridge basalts (MORB)
表 1 CCSD-MH榴辉岩全岩主、微量元素组成
Table 1. Major and trace element contents of the CCSD-MH eclogites
表 2 榴辉岩中金红石微量元素的LA-ICP-MS测定结果
Table 2. Trace element compositions of rutiles in eclogites analyzed by LA-ICP-MS
表 3 金红石Zr含量地质温度计计算结果
Table 3. Temperatures calculated by the Zr in rutile thermometer
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