Characteristics of Ore-Forming Fluids of Lietinggang-Leqingla Pb-Zn-Fe-CuMo Polymetallic Deposit in Tibetan: Evidence from Fluid Inclusions and Stable Isotope Compositions
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摘要: 列廷冈-勒青拉矿床位于西藏冈底斯北缘多金属成矿带东侧,是该成矿带内一个独特的同时发育Pb、Zn、Fe、Cu、Mo五种元素矿化的典型矽卡岩型矿床.对该矿床成矿流体性质研究有助于解决这种具有不同来源属性的多金属共生矿床的成矿机制等科学问题.基于此,选取与Fe-Cu-Mo矿化和Pb-Zn-Cu矿化密切相关的矽卡岩矿物和脉石矿物,系统开展了流体包裹体和碳氢氧同位素研究,结果显示二者的成矿流体来源相同并经历了相似的演化过程.矽卡岩阶段主要发育富液相包裹体,成矿流体具有高温中高盐度特征.成矿期石英硫化物阶段和成矿后期碳酸盐阶段主要发育富液相包裹体和含子晶的多相包裹体,前者成矿流体温度属于中高温范畴,而盐度分为高盐度和低盐度两类;后者成矿流体温度属于中低温范畴,而盐度同样分为高盐度和低盐度两类,研究表明出现两种盐度截然不同的流体是由于沸腾作用造成的.稳定同位素研究结果显示矽卡岩阶段成矿流体主要源于发生过脱水去气作用的残余岩浆水,石英硫化物阶段和碳酸盐阶段均有大气降水的参与.灰岩地层与正常海相碳酸盐岩相比δ18O明显亏损,表明成矿流体在矿区灰岩地层中大规模运移并发生水岩反应,从而在远端矽卡岩带形成铅锌铜矿化.结合前人及本次研究结果,列廷冈-勒青拉矿床Fe-Cu矿化与Pb-Zn矿化为同一时期岩浆活动的产物,但分别与不同属性的岩浆有关.降温冷却、流体混合作用以及pH值的变化是控制列廷冈-勒青拉矿床金属沉淀的重要因素,而成矿温度和岩浆属性的差异是造成成矿元素在空间上分带的主要原因.Abstract: The Lietinggang-Leqingla deposit developed Pb-Zn-Fe-Cu-Mo five kinds of metals in the same ore district, which is the most typical skarn-type deposit in the north Gangdese polymetallic belt.Studying on the ore fluid property is helpful for us to solve the ore-forming mechanism of this deposit, which is considered to be polymetallic symbiosis deposit with different source attributes. In this study, skarn minerals and gangue minerals closely related to Fe-Cu-Mo and Pb-Zn-Cu mineralization were sampled and a detailed study with regard to fluid inclusion and C-H-O isotopes was conducted, the results show that the fluid source and evolution process of the ore blocks are similar. There are mainly liquid-rich fluid inclusions in the sakrn alteration stage, and fluid in this stage has high temperatures and medium -high salinities.There are mainly liquid -rich fluid inclusion and daughter mineral-bearing fluid inclusions in the quartz-sulfide stage and carbonate stage, fluid in the quartz-sulfide stage has medium-high temperature, and salinity can be divided into high salinity and low salinity.Fluid in the carbonate stage has medium-low temperature, and salinity also can be devided into high salinity and low salinity. Studies show that the presence of two fluids with very different salinity results from boiling of the ore-forming fluid. Stable isotope compositions indicate that the ore-forming fluids were derived from magmatic hydrothermal fluid which had undergone degasification in skarn alteration stage and was mixed with meteoric water in quartz sulfide stage and carbonate stage. The δ18O is obviously depleted in the limestone strata compare with the normal marine limestone, which indicate that the ore-forming fluid had large-scale migration and water-rock interaction in the whole limestone strata of ore district, thus the Pb-Zn-Cu mineralization is formed in the distal skarn belt. This study, combined with previously published data, Fe-Cu and Pb-Zn mineralization of the Lietinggang-Leqingla deposit are the products of magmatic activities in the same period, but they are related to magma of different attributes. Cooling, fluid mixing and variation of pH of ore-forming fluid resulted in the precipitation of metal of the Lietinggang-Leqingla deposit, the mineralization zoning from the Lietinggang-Leqingla deposit was mostly like controlled by the difference of metallogenic temperature and magmatic attribute.
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0. 引言
青藏高原不仅是全球规模最宏大、特征最典型的陆-陆碰撞造山带(Yin and Harrison, 2000;Chung et al., 2005),又是全球三大巨型成矿域之一的特提斯-喜马拉雅成矿域的重要组成部分,是全球罕见的世界级多金属成矿省,也是中国最重要的多金属富集区(侯增谦等, 2006a, 2006b, 2006c).始于~65 Ma的印-亚大陆碰撞过程中,不仅导致了大陆地壳的缩短加厚,而且引发了新生地壳的形成和古老地壳的重熔,同时在青藏高原诱发了大规模的构造岩浆活动和各种类型的成矿作用,并在高原腹地形成了著名的冈底斯成矿带(侯增谦等, 2006a, 2006b, 2006c;Hou et al., 2015;郑有业等,2017).近十年的勘查与研究表明,在冈底斯成矿带北缘发育了一条极具规模的Pb-Zn-(Ag)-Fe-Cu-Mo多金属成矿带——冈底斯北缘多金属成矿带(侯增谦等,2006b;孟祥金等,2007;Zheng et al., 2015),带内发现了诸如纳如松多、蒙亚啊、亚贵拉等在内的多个大型Pb-Zn矿床(黄克贤等,2012;纪现华等,2014;付强等,2015),加多捕勒、加拉普、恰功等在内的多个Fe-Cu矿床(于玉帅等,2011;付强等,2013;李应栩等,2018),以及沙让、哈海岗等在内的多个W -Mo矿床(Li et al., 2014;Zhao et al., 2014).多个学者针对这些矿床进行了矿床地质特征、矿床地球化学以及与成矿作用相关的岩浆属性等方面的研究工作(孟祥金等,2007;付强等,2013;李应栩,2018),并获得了大量新的认识.其中,最突出的为成矿年代学的研究.研究表明,成矿带内各个矿床形成年龄基本一致,其中,Pb-Zn矿床主要形成于54~62 Ma(黄克贤等,2012;付强等, 2014, 2015;纪现华等,2014),Fe-Cu矿床主要形成于50~ 67 Ma(于玉帅等,2011;付强等,2013;李应栩等,2018).这种成矿年龄的一致性,充分表明带内Pb-Zn矿床和Fe-Cu矿床具有非常紧密的成因联系.但是,由于该成矿带内上述两类矿床多是单独成矿,因此前人对带内各矿床的研究均是针对二者单独进行,对二者成因的相关性研究甚少.实际上,冈底斯北缘多金属成矿带内Pb-Zn和Fe-Cu矿化不仅在区域上共存(唐菊兴等,2012),而且在部分矿区也存在共生现象(如龙马拉矿床和列廷冈-勒青拉矿床;付强等,2014;Ma et al., 2017).已有研究表明这种多被认为是不同来源属性的多金属共生矿床中的Pb-Zn和Fe-Cu等不同矿种属于同一成矿系统(Ma et al., 2017),因此,对该类矿床成因的细致研究(包括成矿流体特征和来源、成矿物质来源等)成为目前亟待解决的科学问题.
列廷冈-勒青拉矿床以同时发育Pb、Zn、Fe、Cu四种矿种,并有大量Mo矿化的存在,成为冈底斯北缘成矿带内最具代表性的多金属矿床.前人对该矿床的研究多集中在矿床地质特征、成矿时代以及岩浆属性等方面.但尚未对该矿床的矿床成因开展细致研究.鉴于此,本文以“探索冈底斯北缘多金属矿床成因”这一思路为指导,选择列廷冈-勒青拉Pb-Zn-Fe-Cu-Mo多金属矿床为研究对象,系统开展了其成矿流体特征、成矿流体来源和流体演化过程的研究工作.本文在系统厘定成矿过程中流体活动期次和包裹体主要类型的前提下,完成了与成矿有关的原生流体包裹体的显微测温,同时对矿化相关的脉石矿物进行了碳、氢、氧同位素测定.在此基础上,详细探讨了列廷冈-勒青拉矿床中两种矿化的成矿流体特征、成矿流体来源和演化过程,以期为冈底斯北缘多金属成矿带内相关矿化的成矿流体属性提供参考,同时为区域多金属矿床成矿规律的研究提供有益启示.
1. 区域地质背景
列廷冈-勒青拉Pb-Zn-Fe-Cu-Mo矿床所在的冈底斯成矿带范围大体与青藏高原南部拉萨地体相当.拉萨地体作为青藏高原碰撞造山带内最为重要的组成单元之一,是在经历了长期、复杂的演化历史后形成的一条近东西向延伸的巨型狭长构造-岩浆岩带(Pearce and Deng, 1988),其介于北部的羌塘地体和南部的喜马拉雅地体之间,南北两侧分别以班公湖-怒江缝合带和印度河-雅鲁藏布江缝合带为界,宽约150~300 km,长为约2 500 km(图 1a)(Zhu et al., 2011).以狮泉河-纳木错蛇绿混杂岩带(SNMZ)和洛巴堆-米拉山断裂带(LMF)为界,拉萨地体由北向南可将其分为北拉萨地体、中拉萨地体和南拉萨地体3个部分(Zhu et al., 2011).
图 1 冈底斯带岩浆作用相关成矿作用地质背景简图a.冈底斯带构造分区,据Zhu et al.(2011) 修改;b.矿带区域构造、岩浆岩、地层及矿床分布特征,据侯增谦等(2006c)、孟祥金等(2007)修改;JSS.金沙江缝合带;BNS.班公湖-怒江缝合带;SNMZ.狮泉河-纳木错蛇绿混杂岩带;LMF.落巴堆-米拉山断裂带;IYZS.印度河-雅鲁藏布江缝合带Fig. 1. Geological setting of the Gangdese region for the igneous related metallogenesis矿区区域地层归属于冈底斯-察隅区(Ⅳ)的拉萨-察隅地层分区(Ⅳ2)的北段,最古老地层出露中新元古界结晶基底,古生界地层包括前奥陶系变质岩系、石炭-二叠系细碎屑复理石夹碳酸盐岩和中基性火山岩、下中三叠统局限海相盆地及海陆交互相砂岩和白垩系浅海相-潮汐相-陆相碳酸盐岩-碎屑岩沉积建造,新生界地层则主要由中酸性火山岩-火山碎屑岩组成(杜欣,2013).伴随拉萨与羌塘地体、印度-亚州板块的强烈碰撞,拉萨地体上产生了一系列逆冲断裂系和由此构成的压扭性逆冲推覆构造,特别是由于新生代的大陆碰撞造山和地壳缩短,沿冈底斯岩基北缘发育了规模较大的旁多-措勤逆冲推覆系(图 1b;侯增谦等,2006a;孟祥金等,2007).其中旁多逆冲推覆系在念青唐古拉以东发育,包括4个构造带,带内相关逆冲断层走向均以近EW向为主,倾向N或NNE;措勤逆冲推覆系在念青唐古拉以西发育,带内相关断层总体呈近EW向展布,与旁多断层系交于旁多-羊八井NE向裂谷,东西长逾650 km(孟祥金等,2007).
拉萨地体内的岩浆活动十分强烈,以发育巨大的冈底斯岩基和广泛出露的中、新生代火山岩为特征.大量年代学统计结果显示,冈底斯岩浆弧的建造史可识别出210~170 Ma、110~80 Ma、65~ 40 Ma和30~10 Ma四个高峰阶段(Zhu et al., 2017).其中,以65~40 Ma的古新世-始新世岩浆活动最为强烈,且在52 Ma左右达到高峰(莫宣学等,2003;Zhu et al., 2010),同时形成了著名的林子宗火山岩系和冈底斯花岗岩基.其中,林子宗火山岩系主要为发育在64~41 Ma的钙碱性-高钾钙碱性-钾玄岩系列岩石组合,区域性不整合地覆盖于白垩纪地层之上,东西向延伸超过1 000 km,厚达约5 000 m,普遍显示出岛弧/陆缘弧岩浆岩的地球化学特征,被认为是受俯冲洋壳脱水交代上覆地幔楔的产物(Mo et al., 2008);冈底斯花岗岩基则主要以闪长岩-二长闪长岩-花岗闪长岩-花岗岩组合为特征,沿整个冈底斯的安第斯型岩浆弧发育,向东延伸至滇西腾梁地区(Harrison et al., 1999;Zhu et al., 2017).
拉萨地体内发育一系列与岩浆作用相关的Cu-(Mo-Au)、Pb-Zn-(Ag)和Fe-(Cu)矿床,构成著名的冈底斯成矿带.其中,冈底斯成矿带北缘发育的一系列矿床均与65~40 Ma的岩浆活动相关,称之为冈底斯北缘多金属成矿带(图 1b).该成矿带东西向延伸近600 km,带内矿床集中发育在65~50 Ma(孟祥金等,2007;唐菊兴等,2012),主要类型包括矽卡岩型Fe-Cu矿、矽卡岩型/隐爆角砾岩型Pb-Zn矿和斑岩/矽卡岩型Mo-Cu-W矿(Zheng et al., 2015).列廷冈-勒青拉矿床位于冈底斯北缘成矿带的中东部(图 1b).
2. 矿区地质概况
列廷冈-勒青拉矿床是冈底斯北缘多金属成矿带内规模最大的一个矽卡岩型Pb-Zn-Fe-Cu-Mo多金属矿床,位于拉萨市林周县境内(30°01 ΄ ~ 30°04΄N,90°57΄~91°01΄E).该矿床铅锌矿石量约7Mt,平均品位为7.74 %;铁矿石量约15 Mt,平均品位55.27 %;铜矿石量约为0.5 Mt,平均品位1.07 %;钼平均品位0.58%.矿区由老至新出露中二叠统洛巴堆组、上二叠统蒙拉组、上三叠统甲拉浦组和始新统年波组4套地层(图 2).洛巴堆组出露于矿区南部,从南向北依次为安山质玄武岩、中厚层灰岩、凝灰质砂岩.蒙拉组在矿区南北两侧均有出露,岩性主要为凝灰质砂岩、灰岩夹板岩、钙质泥岩夹粉砂岩.甲拉浦组地层角度不整合于二叠系地层之上,出露于矿区中西部,岩性主要为中厚层砂岩、粉砂岩、泥岩等.年波组出露于矿区西北部,主要由流纹质熔结凝灰岩夹火山角砾岩、凝灰质砾岩组成. 矿区构造以开阔的褶皱和走滑性质的断层为主.褶皱主要以花岗岩侵入体为核的近EW向复式向斜以及由多个宽缓的次级褶皱构成的帮舍扎日南复式背斜.矿区南部发育一条东西走向近直立的正断层,断面倾向北或南.该断层下盘为矿体,围岩为灰岩夹板岩和上盘为板岩,未见矿化,推测该断层对成矿起改造破坏作用.矿区北部发育一条南北向近直立的逆断层,断面倾向南东,局部地段见矽卡岩被该断层错断.
矿区内发育大面积与成矿相关的中酸性侵入体,称为居布扎日岩体.该岩体为复式岩体,规模较大,岩相复杂,在不同部位,岩性、矿物组成、结构构造、粒度大小都呈现出渐变过渡现象,从核部到边部依次发育花岗闪长岩、花岗闪长斑岩、花岗斑岩,主要形成于60~63 Ma(Zhang et al., 2019).该复式岩体与矿区成矿作用关系密切,相关矿化主要发育在岩体北侧的列廷冈矿段和南侧的勒青拉矿段.其中,列廷冈Fe-Cu-Mo矿段产于居布扎日岩体与蒙拉组碳酸盐岩接触部位的石榴子石矽卡岩带内,发育石榴子石、透辉石、阳起石、绿帘石、绿泥石等矽卡岩矿物,并伴随发育以磁铁矿、黄铜矿、辉钼矿为主的矿石矿物和以石英、方解石、萤石为主的脉石矿物,同时伴生少量的闪锌矿和方铅矿.矿体形态呈层状、似层状、囊状和透镜状,东西向展布,并向深部稳定延伸.勒青拉Fe-Cu矿段产于居布扎日岩体与蒙拉组灰岩接触部位的石榴子石矽卡岩带内,发育石榴子石、钙铁辉石、阳起石、绿帘石、绿泥石等矽卡岩矿物,伴随发育以磁铁矿和黄铜矿为主的矿石矿物和以石英、方解石为主的脉石矿物.矿体形态呈似层状、透镜状、不规则状,近南北向断续分布.勒青拉Pb-Zn-Cu矿段则产于岩体西侧远端石榴子石-辉石矽卡岩带和辉石-阳起石矽卡岩带中,发育有钙铁辉石、铁阳起石、绿帘石、绿泥石和少量石榴子石等矽卡岩矿物,伴随发育以闪锌矿、方铅矿、黄铜矿为主的矿石矿物和以石英、方解石为主的脉石矿物.矿体呈层状、似层状与蒙拉组灰岩及钙质砂板岩互层产出.
尽管Fe-Cu-Mo矿段与Pb-Zn-Cu矿段的矿化类型不同,但二者具有一致的成矿阶段,根据野外及镜下观察,结合矿物共生组合、产出特征和脉体穿插关系,可将列廷冈-勒青拉矿床划分为5个成矿阶段(图 3),不同的是Fe-Cu-Mo矿化氧化物阶段出现大量磁铁矿,而Pb-Zn-Cu矿化在该阶段基本不含磁铁矿.
(1)矽卡岩阶段(S1阶段):发育在岩体与碳酸盐岩接触带的Fe-Cu-Mo矿段,少量发育在远端矽卡岩带的Pb-Zn-Cu矿段,形成石榴子石、透辉石、钙铁辉石等无水硅酸盐矿物(图 4a、4d).
图 4 列廷冈−勒青拉Pb-Zn-Fe-Cu-Mo矿床典型矿物共生组合手标本及镜下照片G-Grt.绿色石榴子石;R-Grt.红色石榴子石;Di.透辉石;Hd.钙铁辉石;Chl.绿泥石;Act.阳起石;Ep.绿帘石;Phl.金云母;Cal.方解石,Qtz.石英;Fl.萤石;Mag.磁铁矿;Ccp.黄铜矿;Mo.辉钼矿;Py.黄铁矿;Po.磁黄铁矿;Sp.闪锌矿;Gn.方铅矿Fig. 4. Hand specimen and microscope photographs of typical mineral combinations in the Lietinggang-Leqingla Pb-Zn-Fe- Cu-Mo deposit(2)退化蚀变阶段(S2阶段):形成阳起石、绿帘石和少量金云母等含水硅酸盐矿物,这些矿物充填交代早期阶段矽卡岩矿物,并被后期的磁铁矿、硫化物及脉石矿物交代穿插(图 4e、4f).
(3)氧化物阶段(S3阶段):形成磁铁矿、金云母和少量绿帘石、绿泥石等,同时见有少量粗粒石英与磁铁矿共生,该阶段矿物被后期硫化物和脉石矿物交代充填(图 4b、4g).
(4)石英硫化物阶段(S4阶段):形成绿泥石、绢云母、石英、方解石、萤石等脉石矿物,以及黄铜矿、闪锌矿、方铅矿、辉钼矿、黄铁矿、磁黄铁矿等矿石矿物(图 4h、4i).
(5)碳酸盐阶段(S5阶段):形成大量方解石,同时伴随少量石英、黄铁矿和方铅矿等(图 4c).
3. 样品和测试方法
对于列廷冈-勒青拉矿区的Fe-Cu-Mo矿段,本次工作选取了矽卡岩阶段的石榴子石、石英硫化物阶段的石英和方解石以及碳酸盐阶段的方解石中的原生流体包裹体进行了系统的显微测温和成分分析工作.对于矿区内Pb-Zn-Cu矿段,本次工作选取了石英硫化物阶段的石英、方解石和闪锌矿及碳酸盐阶段方解石中的原生流体包裹体进行了系统的显微测温和成分分析工作.
流体包裹体显微测温工作在中国地质科学院矿产资源研究所自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室完成,测试仪器为Linkam THMSG600型显微冷热台,测定温度范围为- 196~+ 600 ℃,在-120~-70 ℃温度区间的测试精度为±0.5 ℃,在-70~+100 ℃温度区间的测试精度为±0.2 ℃,大于100 ℃的测试精度为±2 ℃.流体包裹体通过冷冻和加温,测得冰点温度(Tmice)及均一温度(Th).在实验过程中,首先利用液氮对流体包裹体降温,在温度下降过程中观察流体包裹体的变化,待包裹体冷冻后,缓慢升温,当温度接近相变点时,控制升温速度,使之小于1 ℃/min,并准确记录流体包裹体的初熔温度、冰点温度.在进行均一温度测定时,升温速度为5 ℃/min,在升温过程中观察气液两相的变化,当一相(通常是气相)接近消失时,将升温速度控制到1 ℃/min,以便准确记录均一温度.对于水溶液包裹体,根据测得的冰点温度,利用Bodnar(1983)提供的方程,得到流体包裹体的盐度值;对于含NaCl子矿物包裹体则利用子矿物熔化温度与盐度换算表(卢焕章等,2004)得到包裹体的盐度值.
脉石矿物的氢氧稳定同位素测试在核工业地质分析测试研究中心完成,所用仪器为FinniganMAT 253型质谱仪.硅酸盐矿物(石榴子石、阳起石、绿帘石和石英)的氧同位素测试采用传统的BrF5分析方法,用BrF5与含氧矿物在真空和高温条件下反应提取矿物氧,并与灼热电阻-石墨棒燃烧转化成CO2气体,最后在MAT253型质谱仪上进行氧同位素测试,碳酸盐矿物(方解石)的氧同位素测试采用磷酸法,分析精度为±0.2%.氢同位素分析采用锌还原法测定,低温烘干去除吸附水,加热至600 ℃提取原生流体包裹体的水,之后用锌置换出水中的氢,最后在MAT253型质谱仪对H2进行质谱分析,分析精度为±2%.
碳酸盐矿物的碳氧同位素测试工作同样是在核工业地质分析测试研究中心完成,测试仪器为Finnigan MAT 253型质谱仪,具体实验方法如下:称取0.1 mg左右的碳酸盐样品,用研钵将样品研磨碎至180目;在105 ℃的烘箱内将样品烘烤2 h以上,将吸附水去除干净;连续流制样设备的样品管在75 ℃下烘烤,然后在样品管放入样品并将样品管封盖;用99.999%高纯氦气排出样品管中的空气;在样品管中,用酸泵加入稍为过量的100%磷酸;碳酸盐样品与磷酸反应,产生二氧化碳,二氧化碳被高纯氦气带入气体同位素质谱仪MAT253中测试二氧化碳中碳、氧同位素组成.测试结果以国际标准即美国南卡罗莱纳州白垩系皮狄组地层内美洲拟箭石(PDB)为标准,分别记为δ18OV-PDB和δ13CV-PDB.分析时采用的碳、氧同位素碳酸盐参考标准物质为两种方解石国家标准(GBW04416、04417).样品的分析精度小于±0.2%.
4. 测试结果
4.1 流体包裹体
4.1.1 流体包裹体岩相学特征
显微镜下观察发现,列廷冈-勒青拉矿区矽卡岩阶段的石榴子石、石英硫化物阶段的石英、方解石和闪锌矿以及碳酸盐阶段的方解石中都有一定数量的原生流体包裹体发育,形态多呈椭圆状、长柱状、菱形状、不规则状,多孤立随机分布,长轴多数介于5~20 μm之间.根据流体包裹体在室温及冷冻回温过程中的相态变化特征,可将3个成矿阶段的原生包裹体划分为3类:Ⅰ类(气液两相包裹体)、Ⅱ类(含子晶多相包裹体)、Ⅲ类(纯气相或纯液相包裹体).不同成矿阶段的流体包裹体的岩相学特征具有一定的相似性,具体描述如下:
矽卡岩阶段:该阶段石榴子石中的流体包裹体主要多为气液两相包裹体(LV包裹体),呈椭圆状或不规则状,孤立或成群分布,个体相对较大,长轴直径为5~15 μm,多为10 μm左右,气相充填度介于5%~20%(图 5a).
石英硫化物阶段:该阶段石英中的流体包裹体多为富液相包裹体(LV包裹体),少量含子晶多相包裹体(W包裹体).富液相包裹体多呈椭圆状、长柱状和不规则状,孤立或成群分布,个体相对较大,长轴直径为4~15 μm,多数为10 μm左右,气相充填度介于3%~20%(图 5b).含子晶多相包裹体多呈椭圆状和不规则状,孤立或成群分布,大小介于5~20 μm,气相充填度介于5%~10%,石盐子晶呈立方体产出,大小介于2~4 μm(图 5c).该阶段闪锌矿中的流体包裹体为气液两相包裹体(LV包裹体),呈椭圆状和不规则状,成群分布,个体相对较小,长轴直径为3~10 μm,气相充填度介于5%~30%(图 5d).该阶段方解石中的流体包裹体多为富液相包裹体(LV包裹体),少量含子晶多相包裹体(W包裹体).富液相包裹体多呈椭圆形、菱形和不规则状,孤立或成群分布,个体相对较大,长轴直径为5~15 μm,气相充填度介于5%~20%(图 5e).含子晶多相包裹体多呈椭圆状和不规则状,孤立或成群分布,大小介于5~20 μm,气相充填度介于3%~15%,石盐子晶呈立方体产出,大小介于2~4 μm(图 5f).
碳酸盐阶段:该阶段方解石中的流体包裹体多为富液相包裹体(LV包裹体),少量含子晶多相包裹体.富液相包裹体多呈椭圆状、菱形状和不规则状,孤立或成群分布(图 5g),个体相对较大,长轴直径为5~20 μm,多数为15 μm左右,气相充填度介于5%~20%(图 5i).含子晶多相包裹体多呈椭圆状和菱形状,孤立或成群分布,大小介于10~20 μm,气相充填度3%~10%,石盐子晶多呈透明状立方体,大小介于3~5 μm(图 5h).
4.1.2 流体包裹体显微测温
对列廷冈-勒青拉矿床的13个包裹体片中的石榴子石、石英、方解石和闪锌矿4种矿物中的富液相包裹体和含子晶多相包裹体进行了测温工作,结果见附表 1.
矽卡岩阶段:Fe-Cu-Mo矿化该阶段石榴子石中流体包裹体均一温度介于449.8~600 ℃,峰值温度为550~560 ℃(图 6a);冰点温度介于-8.5~ - 21.2 ℃,集中于- 10.0~ - 12.0 ℃;盐度介于(12.28 ~23.18)% NaCleqv,峰值盐度为(14~ 16)% NaCleqv.(图 6b).
石英硫化阶段:Fe-Cu-Mo矿化该阶段石英和方解石中富液相包裹体均一温度介于220.5~426.3 ℃,峰值温度为320~330 ℃(图 6c),冰点温度介于-0.70~-16.60 ℃,集中于-3.5~-5.0 ℃,盐度介于(2.90~19.92)% NaCleqv,峰值盐度为(6~ 8)% NaCleqv(图 6d);该阶段石英和方解石中含子晶的多相包裹体的子晶融化温度介于233.8~ 310.5 ℃,盐度介于(32~40)% NaCleqv(图 6d).Pb-Zn-Cu矿化该阶段石英、闪锌矿和方解石中富液相包裹体均一温度介于206.3~403.2 ℃,峰值温度为280~290 ℃(图 7a),冰点温度介于-0.7~-9.4 ℃,集中于- 2.5~ - 4.0 ℃,盐度介于(1.23~13.29)%NaCleqv,峰值盐度为(4~6)% NaCleqv(图 7b);该阶段石英和方解石中含子晶多相包裹体的子晶融化温度介于174.9~325.8 ℃,盐度介于(34~40)%NaCleqv(图 7b).
碳酸盐阶段:Fe-Cu-Mo矿化该阶段的方解石中富液相包裹体均一温度介于154.6~251.1 ℃,峰值温度为220~230 ℃(图 6e),冰点温度介于-1.5~-10.7 ℃,集中于-2.5~-3.5 ℃,盐度介于(2.57~ 10.73)% NaCleqv,峰值盐度为(4~6)%NaCleqv(图 6f);该阶段方解石中含子晶多相包裹体的子晶融化温度介于164.8~202.6 ℃,盐度介于(30~32)% NaCleqv(图 6f).Pb-Zn-Cu矿化该阶段方解石中富液相包裹体均一温度介于143.5~223.3 ℃,峰值温度为180~190 ℃(图 7c),冰点温度介于于-1.5~-8.2℃,集中于-1.5~-2.5 ℃,盐度介于(2.73~11.93)% NaCleqv,峰值盐度为(2~ 4)% NaCleqv(图 7d);该阶段含子晶多相包裹体中子晶熔化温度介于163.3~182.6 ℃,盐度介于(30~ 32)% NaCleqv(图 7d).
4.2 氢氧同位素地球化学
为进一步判断成矿流体来源,本文选取了列廷冈-勒青拉矿床的矽卡岩阶段石榴子石、退蚀变阶段的阳起石和绿帘石、氧化物阶段绿帘石、石英硫化物阶段的石英和方解石以及碳酸盐阶段的方解石作为研究对象,对其进行了氢氧同位素测试.同时根据矿物与水的氧同位素分馏方程以及流体包裹体测温结果,系统计算了成矿流体的O同位素组成(附表 2).
4.3 碳氧同位素地球化学
本次工作选取了Fe-Cu-Mo的6件方解石和7件碳酸盐岩以及Pb-Zn-Cu矿段5件方解石和9件碳酸盐岩进行了C-O同位素测试,分析结果见附表 3.
5. 讨论
5.1 成矿流体特征
列廷冈-勒青拉矿床主要发育LV和W型的流体包裹体,且不同成矿阶段流体包裹体的物理化学性质具有明显差异.矽卡岩阶段流体包裹体主要为富液相包裹体(LV),该阶段成矿流体均一温度峰值为550~560 ℃,盐度峰值为(14~16)%NaCleqv,显示出高温中高盐度特征.石英硫化物阶段流体包裹体以富液相包裹体(LV)和含子晶的多相包裹体(W)为主,其中Fe-Cu-Mo矿化该阶段的成矿流体温度属于中高温范畴(均一温度集中在320~ 330 ℃),而盐度分为高盐度((30~32)% NaCleqv)和低盐度(集中在(4~6)% NaCleqv)两类;Pb-Zn-Cu矿化该阶段的成矿流体温度属于中温范畴(均一温度集中在280~290 ℃),而盐度同样分为高盐度((34~40)% NaCleqv)和低盐度(集中在(4~6)%NaCleqv)两类.碳酸盐阶段流体包裹体以富液相包裹体(LV)和含子晶的多相包裹体(W)为主,其中Fe - Cu - Mo矿化该阶段的成矿流体温度降低至220~230 ℃,盐度分为高盐度((30~32)% Na-Cleqv)和低盐度((4~6)% NaCleqv)两类;Pb -Zn -Cu矿化该阶段成矿流体温度更低(集中在180~ 190 ℃),盐度同样分为高盐度((30~32)% Na-Cleqv)和低盐度((4~6)%NaCleqv)两类.
总体上,成矿前矽卡岩阶段的成矿流体具有高温、高盐度(NaCleqv波动较大)特征,成矿期石英硫化物阶段演化为中高温、低盐度和中高温、高盐度两类流体,成矿晚期碳酸盐阶段演化为中低温、低盐度和中低温、高盐度的两类流体.
5.2 成矿流体来源
水是成矿流体的基本组分,研究成矿流体中水的来源是揭示矿床成因的关键.形成矿床的成矿流体可能来自大气降水、海水、初生水、岩浆水、变质水、封存水(包括深成热卤水和油田水)(陈骏和王鹤年,2004),而成矿流体的氢氧同位素组成则是区分水的不同来源并示踪其演化历史的重要示踪剂.将列廷冈-勒青拉矿床各阶段脉石矿物所测的δDV-SMOW值和计算获得的δ18Ofluid值投影到δD-δ18O关系图解中(图 8a),可以看出列廷冈-勒青拉矿床的Fe-Cu-Mo矿段和Pb-Zn-Cu矿段成矿流体具有相同的来源.矽卡岩阶段石榴子石的δD变化范围较δ18O值显著增大,δD值位于原生岩浆水正下方呈现近垂直δD轴并向δD减小方向演化的趋势,δ18O值具有轻微的向该值减小方向演化的趋势.退蚀变阶段阳起石和绿帘石δD值同样位于原生岩浆水正下方呈现近垂直δD轴并向δD减小方向演化趋势,而δ18O值没有显著变化.研究表明在岩浆体系脱水去气过程中,D和18O同位素会随着去气作用离开岩浆热液,由于D/H质量比值相差100%,而18O/16O质量比值仅相差12.5%,在分馏过程中二者的分馏系数相差极大,表现为H同位素较O同位素分馏更为显著、δDV-SMOW较δ18Ov-SMOW的变化大得多的特征(Shmulovich et al., 1999).因此,笔者认为列廷冈-勒青拉矿床初始阶段成矿流体主要源于发生过脱水去气作用的残余岩浆水.石英硫化物阶段石英和方解石的δD较典型的岩浆水显著降低,同时出现了典型的“氧偏移”,δ18O值较矽卡岩阶段和退蚀变阶段明显减小,向西藏大气降水端元偏移的趋势.碳酸盐阶段方解石的δ18O值较石英硫化物阶段更接近大气降水线.并且Pb-Zn-Cu矿段比Fe-Cu-Mo矿段中石英和方解石的δ18O值更接近大气降水线.以上演化趋势反应了从石英硫化物阶段成矿流体中有大气降水的参与,且相比较而言,Pb-Zn-Cu矿段比Fe-Cu-Mo矿段成矿流体中混合了更多的大气降水成分.
图 8 列廷冈-勒青拉Pb-Zn-Fe-Cu-Mo矿床成矿流体δD-δ18Ofluid及δ13CV-PDB-δ18OV-SMOW图解原生岩浆水、变质水及西藏大气水端员分别引自Giggenbach(1992)、Taylor(1974)和Wang et al.(2000);δ13CV-PDB-δ18OV-SMOW底图据刘家军等(2004)Fig. 8. Diagrams of δD-δ18Ofluid and δ13CV-PDB-δ18OV-SMOW for ore-forming fluids from the Lietinggang-Leqingla Pb-Zn-Fe-Cu-Mo deposit研究表明,成矿热液系统中碳源区主要有3种:(1)沉积岩中碳酸盐岩脱气或含盐卤水与泥质岩相互作用,这种来源的碳同位素组成具有重碳同位素的特征,δ13CV-PDB变化范围为-2‰~3‰,海相碳酸盐δ13CV-PDB大多稳定在0‰(Veizer et al., 1980);(2)深部来源的碳,来自地幔去气或岩浆,δ13CV-PDB变化范围分别为-5‰~-2‰和-9‰~ -3‰(Taylor,1986);(3)各种岩石中的有机碳,δ13CV-PDB变化范围-30‰~ -15‰,平均-22‰(Ohmoto,1972).在δ13CV-PD - δ18OV-SMOW图解中(图 8b),Fe-Cu-Mo矿段与Pb-Zn-Cu矿段中方解石样品均显示了大气降水的影响,δ13CV-PDB值介于-0.8‰~-4.0‰,显示地幔岩部分熔融所形成的岩浆碳特点(δ13CV-PDB=-5‰±2‰;Ohmoto et al., 1972),并含有围岩中碳的贡献.δ18OV-SMOW值介于0.3‰~6.1‰,与地幔氧同位素值(5.7‰±0.3‰)相比变化范围偏大,可能是由于水-岩反应和温度降低所致.矿区内与Fe-Cu-Mo矿化有关的灰岩、大理岩地层δ13CV-PDB为-3.9‰~1.2‰,δ18OV-SMOW介于5.1‰~16.6‰,与正常的海相沉积灰岩值(δ13CV-PDB= -1‰~2‰,δ18OV-SMOW=20‰~24‰)相比略有不同,δ18OV-SMOW出现亏损,说明成矿流体交代原岩过程中,低δ13C、低δ18O的流体不断与围岩发生同位素交换,从而使原岩的δ13C和δ18O值减小.与Pb-Zn -Cu矿化有关的灰岩地层δ13CV-PDB为-1.5‰~ 2.1‰,δ18OV-SMOW介于1.0‰~13.5‰,与正常海相碳酸盐岩值相比δ18OV-SMOW明显亏损,说明成矿流体在矿区灰岩地层中大规模运移并发生水-岩反应.笔者认为这是导致矿区远端矽卡岩带形成Pb-Zn-Cu矿化的原因之一.
5.3 成矿流体演化
母岩浆在地壳浅部形成岩浆房(6~8 km),随着体系温度的降低和岩浆的结晶分异作用,浅部岩浆房开始出溶高温中低盐度(6%~8% NaCleqv)的超临界流体(Bodnar,1995),当这部分流体上升过程中跨过临界曲线时,会发生强烈的相分离作用,分异出43% NaCleqv的高盐度液相和1% NaCleqv的低盐度气相两个端元(Soloviev,2011).这部分高盐度的液相流体在岩体和灰岩接触带附近引起双交代作用,进而导致矽卡岩化蚀变,因此列廷冈-勒青拉矿床石榴子石中包裹的都是高温高盐度的流体记录.Fe-Cu-Mo矿化石英硫化物阶段和碳酸盐阶段LV型包裹体全部均一成液相,W型包裹体因气相的消失而均一,石盐子矿物熔化温度与气相消失温度差值较小,分别变化于10.9~86.5 ℃及10.6~64.8 ℃.在均一温度-盐度图解中(图 9),LV型包裹体与W型包裹体呈近乎垂直的矩阵.Pb-Zn-Cu矿化石英硫化物阶段和碳酸盐阶段LV型包裹体同样全部均一成液相,W型包裹体以气相消失而均一,石盐子矿物熔化温度与气相消失温度差值介于4.7~92.0 ℃及2.1~35.1 ℃;在均一温度-盐度图解中(图 9),LV型包裹体与W型包裹体同样呈近乎垂直的矩阵.研究表明如果成矿流体盐度在很小的温度区间内变化范围很大则证明存在沸腾作用(Hedenquist and Henley, 1985;André-Mayer et al., 2002).这是由于沸腾作用会破坏原始成矿流体体系的物理化学平衡,导致CH4、H2S、CO2等挥发分从成矿流体中分离,而流体包裹体的盐度与气体成分的含量有关(Hedenquist and Henley, 1985),因此这就会造成流体的盐度在很小的温度区间内呈现出近乎垂直的变化(André-Mayer et al., 2002).列廷冈-勒青拉矿床中Fe-Cu-Mo矿化与Pb-Zn-Cu矿化的石英-硫化物阶段和碳酸盐阶段温度变化范围很小,但盐度变化范围却很大,在均一温度-盐度图解中呈现近乎垂直的矩阵(图 9),表明在S4阶段和S5阶段发生了流体沸腾作用.
对于列廷冈-勒青拉矿床成矿流体的演化,笔者试图提供以下过程:从岩浆房分离出的高温高盐度流体沿着构造裂隙贯入-渗透,在灰岩接触带部位发生双交代作用,形成以石榴子石为主的矽卡岩系统,在远端灰岩地层中形成以辉石为主的矽卡岩系统.随着成矿作用的进行,流体温压持续降低.石英硫化物阶段成矿流体与大气降水发生大规模的混合作用,导致流体的温度和盐度显著降低,同时该阶段流体发生了沸腾作用,导致形成两种温度相差较小而盐度相差较大的流体.碳酸盐阶段大气降水的持续加入,导致流体的温度和盐度进一步降低,该阶段同样发生了流体沸腾作用,形成一种高盐度流体和一种低盐度的流体,且二者具有相似的均一温度.
5.4 金属沉淀机制
成矿流体的性质控制着金属矿物沉淀,已有研究表明4种机制对于热液矿床中金属矿物的沉淀发挥重要作用:(1)降温冷却.绝大多数的金属矿物特别是金属硫化物的溶解度在高温条件下明显升高,而温度的降低会导致矿物溶解度的降低,当溶液达到饱和,可造成成矿物质的沉淀.(2)压力减小.因压力减小引起的沸腾作用是许多金属沉淀的重要机制(Drummond and Ohmoto, 1985).(3)流体pH值的变化.随着pH值的升高,Zn的溶解度也会降低,尤其是pH值从强酸性中和至pH值为5~6时,Zn的溶解度会急剧降低(Williams-Jones et al., 2010).(4)流体混合作用.主要通过降温冷却、稀释效应以及提高氧逸度和pH值等来控制金属矿物的沉淀(Sch-winn et al., 2006).
研究表明,金属元素(Fe、Cu、Pb、Zn)在热液中主要以氯的络合物形式存在,温度对氯的络合物的稳定性有着十分重要的影响,大部分金属元素络合物的溶解度随温度的降低而降低(Seward and Barnes,1997).在斑岩或矽卡岩矿床中,Cu发生沉淀的温度集中在350~425 ℃(Landtwing et al., 2005),而Pb、Zn沉淀的温度集中在275~375 ℃(Shimizu and Iiyama, 1982).在列廷冈-勒青拉矿床,矿化类型从近岩体到远离岩体由Fe-Cu-Mo矿化向Pb-Zn-Cu矿化转变.流体包裹体测温结果显示,形成Fe-Cu-Mo矿化的成矿流体温度为320~330 ℃,而形成Pb-Zn-Cu矿化的成矿流体温度与之相比较低,为280~290 ℃,表明成矿流体温度与矿床空间上的蚀变矿化分带特征存在对应的关系.由此可见,降温冷却对于列廷冈-勒青拉矿床中金属矿物的沉淀发挥重要作用,同时可能也是造成成矿元素在空间上分带的主要原因.同时已有的研究表明:该成矿带中形成Fe-Cu矿化和Pb-Zn矿化的岩浆属性存在差异,前者成矿岩浆演化程度较弱,起源于再活化下地壳部分熔融产生的岩浆,具有岩石圈地幔物质的加入.后者成矿岩浆经历了强烈的演化,岩浆源区为古老中上地壳(Zheng et al., 2015).前文所述,列廷冈-勒青拉Pb-Zn-Fe-Cu-Mo矿床的成矿岩体为复试岩体,而已有研究发现,该复式岩体来源于大量幔源物质贡献的“再活化”下地壳,且在岩浆演化过程中有中拉萨地体古老地壳物质的混染(Zhang et al., 2019),由此表明地幔物质的加入控制Fe-Cu矿化的形成,而古老的中上地壳的混入控制Pb-Zn矿化的形成.因此岩浆属性的差异也是控制成矿元素在空间上分带的重要因素.
在列廷冈-勒青拉矿床,石英硫化物阶段的氢氧同位素显示流体在该阶段经历了明显的大气降水参与的混合作用.流体混合作用能够促使成矿流体温度降低从而造成硫化物的沉淀,还可通过稀释效应使热液系统配位基浓度降低,导致金属元素络合物的溶解度降低,进而造成硫化物的沉淀.这表明流体混合作用也是造成列廷冈-勒青拉矿床金属沉淀的重要原因.此外,退化蚀变阶段大量含OH-的富锰铁阳起石和绿帘石的生成,不断消耗成矿流体中的H+,导致流体的酸度降低(Ma et al., 2017),随着流体pH值的升高,促使金属元素的溶解度降低,从而加速了闪锌矿、方铅矿和黄铜矿等硫化物的沉淀,说明pH值的变化也是造成列廷冈-勒青拉矿床金属沉淀的又一重要原因.
6. 结论
(1)列廷冈-勒青拉矿床矽卡岩阶段流体包裹体主要为富液相包裹体,成矿流体具有高温、高盐度特征.成矿期石英硫化物阶段和成矿后期碳酸盐阶段包裹体以富液相包裹体和含子晶的多相包裹体为主,铁铜钼矿化与铅锌铜矿化在石英-硫化物阶段的成矿流体温度均属于中高温范畴,而盐度分为高盐度和低盐度两类;两种矿化在碳酸盐阶段成矿流体温度均属于中低温范畴,而盐度同样分为高盐度和低盐度两类.
(2)稳定同位素特征表明铁铜钼矿段和铅锌铜矿段具有相同的成矿流体来源.矽卡岩阶段成矿流体主要源于发生过脱水去气作用的残余岩浆水,石英硫化物阶段和碳酸盐阶段均有大气降水的参与.矿区灰岩地层δ18O具有明显亏损特征,说明成矿流体在矿区灰岩地层中大规模运移并发生水-岩反应,从而在远端矽卡岩带形成铅锌铜矿化.
(3)铁铜钼矿化和铅锌铜矿化为同一时期岩浆活动的产物,但分别与不同属性的岩浆相关,二者成矿流体经历了相似的演化过程,均在石英硫化物阶段和碳酸盐阶段发生沸腾作用,致使早期高温中高盐度成矿流体演化成两种温度相差不大而盐度相差较大的成矿流体.
(4)降温冷却、流体混合作用以及pH值的变化是控制列廷冈-勒青拉矿床金属沉淀的重要因素,而空间上的成矿温度和岩浆属性的差异是造成该矿床从近岩体到远离岩体呈现蚀变矿化分带的主要原因.
附表见地球科学官网(www.earth-science.net).
致谢: 野外工作得到了普信矿业和天冠三秦矿业公司领导和工作人员的大力帮助;流体包裹体研究得到了中国地质科学院矿产资源研究所陈伟十老师,核工业地质分析测试研究中心张敏工程师的指导和帮助;稳定同位素测试分析得到了核工业地质分析测试研究中心相关实验老师的帮助;审稿专家和编辑同志阅读了全文并提出了宝贵意见,在此一并表示感谢 -
图 1 冈底斯带岩浆作用相关成矿作用地质背景简图
a.冈底斯带构造分区,据Zhu et al.(2011) 修改;b.矿带区域构造、岩浆岩、地层及矿床分布特征,据侯增谦等(2006c)、孟祥金等(2007)修改;JSS.金沙江缝合带;BNS.班公湖-怒江缝合带;SNMZ.狮泉河-纳木错蛇绿混杂岩带;LMF.落巴堆-米拉山断裂带;IYZS.印度河-雅鲁藏布江缝合带
Fig. 1. Geological setting of the Gangdese region for the igneous related metallogenesis
图 4 列廷冈−勒青拉Pb-Zn-Fe-Cu-Mo矿床典型矿物共生组合手标本及镜下照片
G-Grt.绿色石榴子石;R-Grt.红色石榴子石;Di.透辉石;Hd.钙铁辉石;Chl.绿泥石;Act.阳起石;Ep.绿帘石;Phl.金云母;Cal.方解石,Qtz.石英;Fl.萤石;Mag.磁铁矿;Ccp.黄铜矿;Mo.辉钼矿;Py.黄铁矿;Po.磁黄铁矿;Sp.闪锌矿;Gn.方铅矿
Fig. 4. Hand specimen and microscope photographs of typical mineral combinations in the Lietinggang-Leqingla Pb-Zn-Fe- Cu-Mo deposit
图 8 列廷冈-勒青拉Pb-Zn-Fe-Cu-Mo矿床成矿流体δD-δ18Ofluid及δ13CV-PDB-δ18OV-SMOW图解
原生岩浆水、变质水及西藏大气水端员分别引自Giggenbach(1992)、Taylor(1974)和Wang et al.(2000);δ13CV-PDB-δ18OV-SMOW底图据刘家军等(2004)
Fig. 8. Diagrams of δD-δ18Ofluid and δ13CV-PDB-δ18OV-SMOW for ore-forming fluids from the Lietinggang-Leqingla Pb-Zn-Fe-Cu-Mo deposit
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